類石墨烯量子點是一類與石墨烯量子點具有相似結構和性質的新型量子點材料。該類量子點不僅保留了其二維結構材料的原有性能,同時還展現(xiàn)出一系列新的或者更為優(yōu)越的物理化學性質,特別是穩(wěn)定的光致發(fā)光性能和生物相容性,使其在生物傳感、細胞成像、癌癥治療等生物醫(yī)學領域引起了廣泛關注。研究發(fā)現(xiàn),材料的性能主要取決于其特殊的結構和制備方法,量子點的尺寸、形貌及結構會顯著影響其熒光性能及細胞毒性。目前,對于類石墨烯量子點的研究,大多存在制備產(chǎn)率低、使用有毒溶劑、尺寸及形貌無法控制,產(chǎn)物光學性質較差,細胞毒性研究較少等問題,極大地限制了進一步的應用。因此,改進和開發(fā)制備方法,拓展類石墨烯量子點的制備技術,實現(xiàn)量子點結構形貌的可控制備,較好的提升其光學性能及生物相容性,使其在更多領域獲得更為廣泛的應用,仍然具有十分重要的意義�；谝陨显�,本文提出了一種簡單、綠色、高效的溶劑熱方法,通過優(yōu)化實驗條件,分別制備出具有優(yōu)良熒光性能的二硫化鉬、氮化硼和氧化鎢量子點材料,對其形貌、結構進行表征和討論,研究其光學性能和細胞毒性,并進一步將其應用于細胞的熒光成像及金屬離子的檢測。主要結果總結如下:(1)以二硫化鉬(MoS_2)粉末為原料,在NaOH存在下,通過溶劑熱處理法制備了二硫化鉬量子點(MoS_2 QDs)。形貌及結構表征結果表明,MoS_2 QDs分布均勻,尺寸大小在3-9 nm之間,平均尺寸為5.5 nm,具有良好的結晶度。光學測試結果顯示,MoS_2 QDs具有良好的光致發(fā)光特性,最大發(fā)射波長461 nm,在紫外光照射下能夠顯示出明亮的藍色熒光,量子產(chǎn)率為7.5%。MTT測試表明,MoS_2QDs水分散液具有良好的生物相容性和低毒性,可直接應用于HeLa細胞的熒光成像。該方法有望實現(xiàn)MoS_2 QDs的大規(guī)模制備,也為合成其它二維層狀類石墨烯材料量子點提供了理論依據(jù)。(2)以無水乙醇為溶劑,采用溶劑熱法處理氮化硼粉末(h-BN)原料,一步同時實現(xiàn)了氮化硼納米片(BNNSs)和氮化硼量子點(BNQDs)的制備。通過一系列表征手段觀察研究了BNNSs的結構和形貌特征,結果顯示,BNNSs具有良好的水溶性和穩(wěn)定性,厚度約為1 nm,表明氮化硼粉末被有效剝離成單層或者少層的納米片結構。通過透射電子顯微鏡和熒光光譜討論了BNQDs的形態(tài)結構及光學性質。結果顯示,所制備的BNQDs平均尺寸約為5.1 nm,熒光量子產(chǎn)率高達15.7%。具有可變的熒光發(fā)射特征和良好的生物相容性,可作為一種生物成像探針應用于HeLa細胞多色熒光標記中。BNNSs優(yōu)良的水溶性和BNQDs穩(wěn)定的熒光性使得納米氮化硼在生物應用領域具有極大的發(fā)展?jié)摿Α?3)通過溶劑熱法設計合成了可用于Fe~(3+)檢測和細胞熒光成像的氧化鎢量子點(WO_3 QDs)熒光探針。所制備的WO_3 QDs表現(xiàn)出突出的光致發(fā)光特性和較高的熒光穩(wěn)定性,量子產(chǎn)率達到13.6%。MTT結果顯示該材料在較低濃度時細胞毒性較低,可應用于體外細胞的熒光成像中。同時WO_3 QDs在與Fe~(3+)接觸時會發(fā)生熒光淬滅現(xiàn)象,對Fe~(3+)表現(xiàn)出較高的選擇性和靈敏度,可以作為一種有效的熒光探針實現(xiàn)Fe~(3+)的快速、高效檢測。該項工作為Fe~(3+)的分析測定開辟了新的道路,WO_3 QDs熒光探針未來有望應用于更多實際環(huán)境及生物醫(yī)學領域中Fe~(3+)的監(jiān)測。(4)以鎢酸銨水合物為鎢源,以聚乙烯吡咯烷酮為還原劑和有機改性劑,采用一步水熱法實現(xiàn)了缺陷氧化鎢量子點(WO_(3-x) QDs)的合成。實驗結果表明,該方法所制備的WO_(3-x) QDs不僅具有光致發(fā)光特性,同時表現(xiàn)出良好的光致變色性能。在紫外線或者日光的照射下,可以快速的發(fā)生光致變色反應,溶液在5 min內迅速由淺黃色變?yōu)樯钏{色,靜置在黑暗環(huán)境中,該樣品又可以在5 min內變回到初始的淺黃色溶液,變色過程完全可逆。這種高效的光致變色性能,優(yōu)異的可逆性和良好的循環(huán)穩(wěn)定性,使得WO_(3-x) QDs在傳感和光致變色材料領域具有較大的實際應用潛力。
【學位單位】：太原理工大學
【學位級別】：博士
【學位年份】：2019
【中圖分類】：TQ127.11;TB383.1
【部分圖文】：

圖 1-1 來源于二維材料的類石墨烯量子點示意圖[22]ure1-1 Schematic diagram of graphene-like quantum dots materia維層狀類石墨烯材料被轉化成零維材料時，即該材料

黑磷結構示意圖

圖 1-3 g-C3N4結構示意圖[56]Figure 1-3 The schematic diagram of g-C3N4structure[5烯量子點

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本文編號：2833200