具有新奇非線性特性以及超快寬帶紅外可飽和吸收的光學(xué)材料的開發(fā)和應(yīng)用極大地促進(jìn)了現(xiàn)代光子學(xué)、光電子學(xué)等領(lǐng)域的發(fā)展。半導(dǎo)體的能帶寬度和載流子密度是設(shè)計(jì)材料新奇特性和超快寬帶紅外非線性的先決條件和基礎(chǔ)。在本論文中,我們使用Z掃描測(cè)量技術(shù)和瞬態(tài)吸收光譜研究了過渡金屬硫族化合物(TMDCs,包括MoS_2、WSe_2和TiS_2)和硒氧化鉍(Bi_2O_2Se)的特殊非線性響應(yīng)以及超快載流子動(dòng)力學(xué),為理解和設(shè)計(jì)基于這些材料的光(電)子器件打下了基礎(chǔ)。按研究的材料類別,本論文可以分為兩大部分。第一部分主要是過渡金屬硫族化合物(包括MoS_2、WSe_2和TiS_2)的特殊非線性行為及載流子動(dòng)力學(xué)的研究。1.單層MoSe_2的CVD制備以及基于能帶動(dòng)態(tài)變化的寬度可飽和吸收特性研究。在少層或者單層的TMDCs體系中,由于介質(zhì)屏蔽的增加,光生載流子容易形成激子(電子-空穴)、帶電激子等多體電子能態(tài)。載流子密度增加會(huì)改變這些激子能態(tài),引起能帶重整效應(yīng)。遠(yuǎn)低于能帶寬度的頻譜引起的飽和吸收行為可能和這種能帶重整有關(guān)。為了驗(yàn)證這個(gè)假設(shè),我們采用CVD技術(shù)制備了具有均勻厚度的單層MoSe_2,其帶寬為1.53 eV,Z掃描測(cè)試表明單層MoSe_2在800 nm(1.55 eV)和1550 nm(0.80 eV)具有顯著的可飽和吸收特性。為了解釋這種遠(yuǎn)低于其本征禁帶寬度的頻譜引起的寬帶可飽和吸收特性的機(jī)理,我們首先計(jì)算了單層MoSe_2中的載流子密度,發(fā)現(xiàn)在近紅外脈沖輻照下,載流子密度超過Mott轉(zhuǎn)變閾值,使絕緣半導(dǎo)體MoSe_2轉(zhuǎn)變成電子(空穴)等離子體MoSe_2。載流子濃度急劇升高并超過Mott轉(zhuǎn)變閾值帶來兩個(gè)結(jié)果:一是粒子數(shù)反轉(zhuǎn)誘導(dǎo)的能帶減小約為0.5 eV(1550 nm輻射時(shí));另一個(gè)是載流子溫度升高造成能帶減小0.51 eV(1550nm輻射時(shí))。粒子數(shù)反轉(zhuǎn)和載流子溫度升高的共同效應(yīng)使單層MoSe_2的能帶由最初的1.53 eV減小至0.52 eV(脈沖輻射時(shí))。本部分從實(shí)驗(yàn)上證明了單層MoSe_2的近紅外寬帶可飽和吸收特性,并基于多體相互作用的理論,首次引入動(dòng)態(tài)能帶變化機(jī)理理解可飽吸收響應(yīng)。2.多層WSe_2的CVD制備以及聲子輔助的反斯托克躍遷引起的反飽和吸收特性研究。TMDCs系統(tǒng)中激子能級(jí)通常位于導(dǎo)帶邊緣,采用能帶共振區(qū)域附近的光泵浦TMDCs時(shí),會(huì)發(fā)生很強(qiáng)的激子共振效應(yīng),提高激子-聲子相互作用和光學(xué)非線性特性。為了提高光-物質(zhì)相互作用,我們采用CVD技術(shù)制備具有均一厚度的多層WSe_2(厚度為~55 nm)。為此,我們通過能帶計(jì)算、PL技術(shù)得到多層WSe_2的能帶在1.44 eV附近。800 nm(1.55eV)的泵浦光恰好位于能帶邊緣,拉曼和PL的共振提高效應(yīng)也說明了這一點(diǎn)。Z掃描測(cè)量表明即使泵浦光能量大于能帶寬度,多層WSe_2仍然吸收光子,同時(shí)湮滅聲子,實(shí)現(xiàn)反飽和吸收響應(yīng)。更重要地是光限幅閾值為~21.6 m J cm~(-2),這低于目前報(bào)道的其他800nm飛秒脈沖激光防護(hù)材料的閾值。本部分證明了激光共振區(qū)域聲子輔助的反斯托克類型的非線性行為,更低的光限幅閾值為多層WSe_2的實(shí)際應(yīng)用提供了更大的潛力。3.非平衡電子誘導(dǎo)的TiS_2超快可飽和吸收響應(yīng)和飛秒鎖模激光產(chǎn)生。電子材料受到超快激光照射時(shí)誘導(dǎo)的非平衡分布電子不僅能擾動(dòng)費(fèi)米能級(jí),而且能提升非線性性能。具有半導(dǎo)體-半金屬雙性的材料受到脈沖激光泵浦時(shí),電子密度迅速升高,增強(qiáng)材料的金屬性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明TiS_2具有近紅外寬帶超快光開關(guān)的特性:(1)Z掃描測(cè)試表明在800 nm和1550 nm具有寬帶可飽和吸收行為;(2)瞬態(tài)吸收光譜表明TiS_2具有超快的光響應(yīng)(~768 fs)和大的調(diào)制深度(~145%)。這是由于脈沖激光誘導(dǎo)的表面電子使半導(dǎo)體類型的Ti S_2表現(xiàn)出更多的金屬特性。與此同時(shí),我們搭建了基于TiS_2可飽和吸收體的脈沖激光器,該激光器在光通訊波段能實(shí)現(xiàn)脈寬~402 fs,重復(fù)頻率為~5.70 MHz的飛秒激光輸出。第二部分主要關(guān)注的是Bi_2O_2Se的超寬帶可飽和吸收特性和載流子動(dòng)態(tài)研究。中紅外脈沖激光正逐漸成為工業(yè)和科學(xué)研究不可或缺的光源。目前,制約中紅外脈沖激光發(fā)展的瓶頸之一是缺少合適的可用于中紅外的可飽和吸收體。本論文中,由弱的靜電相互作用形成的層狀半導(dǎo)體材料在0.8-5.0μm范圍存在可飽和吸收行為,并且中紅外范圍光響應(yīng)時(shí)間達(dá)到皮秒量級(jí),調(diào)制能力達(dá)到330.1%�；贐i_2O_2Se可飽和吸收體,我們搭建了3μm的中紅外脈沖激光器,并測(cè)試調(diào)Q激光輸出性能。
【學(xué)位單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TB34
【部分圖文】：

圖 1-1 不同方式的光調(diào)制[1]。Figure 1-1 Optical modulation classification. 過渡金屬硫族化合物自石墨烯成功制備以來，因其具有電阻小、電子遷移率高、電子傳輸快、結(jié)構(gòu)點(diǎn)，石墨材料的研究受到科學(xué)界的廣泛關(guān)注，并迅速成為各個(gè)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)零帶隙的半金屬材料，石墨烯對(duì)紫外-可見-近紅外-中紅外-太赫茲超寬帶的頻學(xué)響應(yīng)（理論上對(duì)所有的光子都有光學(xué)響應(yīng)），基于這種獨(dú)特的屬性，對(duì)石墨線性的研究最近幾年已經(jīng)成為非線性光學(xué)研究的熱點(diǎn)之一[21-23]。但是，石墨烯不足，例如沒有帶隙（缺少可控性），光吸收小，易受環(huán)境干擾，這些因素嚴(yán)其在非線性領(lǐng)域的實(shí)際應(yīng)用[24, 25]。因此，在研究石墨烯光學(xué)非線性的同時(shí)，學(xué)探索超快-超寬帶光學(xué)非線性響應(yīng)能否拓展到具有非零帶隙結(jié)構(gòu)的二維材料（

圖 1-2 過渡金屬硫族化合物種類[31]。Figure 1-2 TMDCs compounds.圖 1-3 過渡金屬硫族化合物能帶變化圖[32]。Figure 1-3 The variation of band gap for different MX2compounds.

3圖 1-3 過渡金屬硫族化合物能帶變化圖[32]。Figure 1-3 The variation of band gap for different MX2compounds.1.2.1 過渡金屬硫族化合物的能帶結(jié)構(gòu)過渡金屬硫族化合物（TMDCs）種類很多，在化學(xué)周期表中的位置如圖 1-2 所示，大致可以分為絕緣體（例如 HfS2等）、半導(dǎo)體（例如 MoS2、WS2等）、半金屬（例如WTe2等）和金屬（例如 NbS2、VSe2等），通�？梢院�(jiǎn)寫為 MX2，其中 M 代表過渡金屬元素，X 代表硫族元素。這些材料的能帶變化的差異性較大，圖 1-3 給出了幾種過渡金屬硫族化合物的能帶值以及它們通常情況下的穩(wěn)定狀態(tài)。作為研究最廣泛的一種類石墨烯材料，單層 MoS2是由 S-Mo-S 三個(gè)原子層通過共價(jià)結(jié)合在一起的直接帶隙半導(dǎo)體（如圖 1-4），其禁帶寬度為 1.87 eV[33]，結(jié)構(gòu)為六方晶體層狀結(jié)構(gòu)（圖 1-4），但是隨著層數(shù)

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前2條

1 王德飛;齊文宗;郭春鳳;;超快脈沖激光輻照金屬薄膜熱-力效應(yīng)的模擬研究[J];光子學(xué)報(bào);2008年11期

2 趙剛;郝秋龍;齊文宗;陳建國(guó);;超短脈沖激光輻照下金屬薄膜的熱行為[J];光子學(xué)報(bào);2007年01期

本文編號(hào)：2817468