發(fā)布時間：2020-08-27 17:33

【摘要】：熱電材料是一類能夠?qū)崮芎碗娔苤苯愚D(zhuǎn)化的新型材料,它針對目前能源緊缺的問題提供了一種可行的解決方案。在中溫段熱電材料領(lǐng)域,單晶硒化錫(SnSe)材料具有多能谷價帶結(jié)構(gòu)和超低的熱導率,因此具有最高熱電優(yōu)值,在923K可達2.62。由于單晶SnSe具有制備工藝復(fù)雜,成本高昂,加工性差等缺點,大規(guī)模工業(yè)化應(yīng)用成為了奢望。如今,為了解決上述問題,多晶SnSe材料成為了科研人員的研究熱點。本課題根據(jù)前人工作的經(jīng)驗基礎(chǔ),采用熔煉法制備Na_(0.015)Sn_(0.985)Se材料,再通過冷凍研磨工藝進行處理,獲得了高純穩(wěn)定的Na_(0.015)Sn_(0.985)Se粉體。之后從改善Na_(0.015)Sn_(0.985)Se材料的電學性能和機械性能入手,分別采用纖維素和碳化硅(SiC)作為第二相進行復(fù)合探究。期望增強聲子散射和界面散射,進一步降低材料的熱導率,從而提高熱電性能。同時借助纖維素和SiC良好的力學性能來提高材料的機械性能。本課題的主要內(nèi)容如下:(1)本文首先采用熔煉-淬火-退火等一系列熱處理工藝,生成Na_(0.015)Sn_(0.985)Se合金錠。之后針對Na_(0.015)Sn_(0.985)Se材料容易氧化的問題,采用冷凍研磨工藝,將合金錠研磨成粉體。選擇不同的冷凍研磨循環(huán)次數(shù)和研磨速率,探究冷凍研磨工藝對于Na_(0.015)Sn_(0.985)Se材料形貌和熱電性能的影響。通過一系列實驗,確定了循環(huán)次數(shù)為5,研磨速率為7的冷凍研磨工藝。(2)在上述研究基礎(chǔ)上,我們采用復(fù)合纖維素的方式,希望改善Na_(0.015)Sn_(0.985)Se材料的熱電和機械性能。本文探究了復(fù)合不同質(zhì)量分數(shù)(0.25%wt,0.50%wt,0.75%wt,1.00%wt)的纖維素材料對于Na_(0.015)Sn_(0.985)Se熱電、力學性能的影響。通過熱電性能測試發(fā)現(xiàn),復(fù)合纖維素不利于Na_(0.015)Sn_(0.985)Se熱電性能的提升,但是有利于材料力學性能的提升。當復(fù)合纖維素的質(zhì)量分數(shù)為0.75%wt時,樣品的抗彎強度達到了54.5MPa,相較于基體提升了127%。(3)為了能達到同時提升材料熱電性能和機械性能的目的,我們制備了復(fù)合不同質(zhì)量分數(shù)(1%wt,2%wt,3%wt,4%wt)Si C的Na_(0.015)Sn_(0.985)Se樣品。因為復(fù)合SiC材料能增強聲子散射和界面散射來提高復(fù)合熱電材料的熱電性能,并且能夠通過SiC優(yōu)異的機械性改善多晶SnSe熱電材料的力學性能。通過實驗,我們確定了復(fù)合SiC含量的最佳配比,以及熱電、機械性能隨SiC復(fù)合量的變化趨勢。其中復(fù)合質(zhì)量分數(shù)為1%wt的樣品的熱電性能最佳。在773K時,垂直壓力方向的ZT值為0.91,相較于基體提升了12%以上。并且其抗彎強度達到了35MPa,相較于基體提升了45.8%以上。
【學位授予單位】：東華大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TB34
【圖文】：

SnSe 基熱電復(fù)合材料的制備及其熱電性能研究熱的現(xiàn)象。假設(shè)接頭處的吸熱(或放熱)速率為 Q，則 Q 與回路中的電流 I 成正比，比例系數(shù) π，即 Peltier 系數(shù)：πAB IAB=dQdt(1-2)Peltier 效應(yīng)與 Seebeck 效應(yīng)相反，是電能直接轉(zhuǎn)化為熱能的現(xiàn)象，本質(zhì)是因為載流子(電子或空穴)在構(gòu)成回路的兩種不同導體中的勢能差異。利用材料的Peltier 效應(yīng)可以實現(xiàn)熱電制冷，原理如圖 1-1(b)所示[4]。需要注意的是，Seebeck效應(yīng)和 Peltier 效應(yīng)都是體效應(yīng)，而不是表面或者界面效應(yīng)[5]。

有相互耦合的關(guān)系，對于某一項參數(shù)進行無限制的優(yōu)化十分制熱電材料 ZT 值進一步提升的最主要原因。在過去的十幾年熱電性能的熱電材料時，主要是通過調(diào)節(jié)載流子濃度[17-20]修改集等[21, 22]，通過合金化[23]、引入第二相[24]和固溶體[25]來降低過固溶相降低晶格熱導率已經(jīng)在許多熱電材料中得到應(yīng)27]，Mg2Si(1-x)Snx[28, 29]，Bi2-xSbxTe3[30, 31]等化合物。目前商用的大約在 1.0 上下，轉(zhuǎn)換成器件的能量轉(zhuǎn)換效率僅約為 10%，該機約 35%的發(fā)電效率。但是基于理論計算表明，對于熱電材有明確的上限。因此人們猜想，熱電材料作為器件的熱電轉(zhuǎn)近卡諾循環(huán)。如此誘人的應(yīng)用前景是熱電材料變成人們研究熱何協(xié)同調(diào)控熱電材料的電、熱輸運特性，尋找如何進一步提高制和化學方法，是當前研究人員奮斗的目標。

圖 1-3 熱電材自上世紀 30 年代后，隨著固體能帶發(fā)現(xiàn)半導體材料遠大于金屬的 Seebeck 學性能又小于金屬材料，因此半導體的20 世紀 50 年代，人們發(fā)現(xiàn)固溶體材料在高的功率因子。因此熱電材料的熱電優(yōu)熱電材料的發(fā)展取得了重大突破，ZnSb被發(fā)現(xiàn)，主要通過摻雜、合金化、微米成為迄今為止最重要的一類熱電材料。此后，由于理論方面的缺失，科學界期。直到 20 世紀 90 年代，美國科學家 Phonon-Glass and Electronic-Crystal‖(聲電材料應(yīng)該是材料的電學性能如同晶體

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本文編號：2806404