【摘要】：水資源短缺問題嚴重威脅著人類生存和社會發(fā)展,咸水淡化和去除水中污染物被認為是最有效的解決方式。目前的水處理技術有反滲透、電滲析、蒸餾和吸附等,存在成本高、去除效率低、材料的再生過程易造成二次污染等缺點。以雙電層電容(EDL)原理為基礎的電容去離子(CDI)技術以高效、低成本、易再生、無二次污染等優(yōu)勢而被認為是最有應用前景的水處理技術,但是目前仍缺乏高效的電極材料,對相關機理研究不夠深入,以及合理的操作模式還有待進一步完善。本論文主要圍繞三方面展開(1)以CDI技術所需電極材料的設計為目標,探究了結構、組成與性能提升之間的相關性;(2)將多種技術整合以推進CDI技術的便攜式應用;(3)將CDI技術應用到海水淡化以及水中污染物的去除。論文取得了如下成果:1、氮摻雜多級孔碳材料的合成及其電極材料性能研究熱解谷氨酸鈉和氯化鈉混合物可得到三維氮摻雜多級孔碳(3D-NPC),該材料能提供大的吸附比表面積(1481 m2 g-1),具有微孔和介孔共存的結構,有利于質(zhì)子和電子的輸運,雜原子(氮元素含量:4.93%)的摻雜能增強材料的贗電容和潤濕性,從而改善CDI海水淡化性能(吸附容量:21.0 mg g-1)。鑒于材料的以上特點,3D-NPC可用作鋅-空氣電池的陰極催化劑,展現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能和1.34 V的開路電壓,從而實現(xiàn)了將同一個材料同時應用于CDI和鋅-空氣電池的電極材料中。2、海帶衍生多級孔結構材料的合成及電極材料性能研究在熱處理過程中海帶本身儲存的鹽離子(Na+,Ca2+等)可作為造孔劑獲得介孔,進一步KOH活化可獲得豐富的孔結構。通過一系列的探究實驗來確定合適的煅燒溫度和KOH用量。最佳產(chǎn)物具有微孔和介孔共存的多級孔結構,比表面積高達2613.7 m2 g-1,表現(xiàn)出優(yōu)異的海水淡化能力(27.2 mg g-1)和電容存儲能力(202 F g-1)。若將該材料組裝成軟包電池可替代直流電源為CDI供電,實現(xiàn)了CDI的便攜應用,這對CDI海水淡化技術在特殊條件下(電力不足的偏遠地區(qū)及自然災害情況下)的應用尤為重要。3、海帶衍生多級孔碳材料組裝對稱CDI電極及水中鹽酸四環(huán)素的去除研究本章首次將海帶衍生多級孔碳材料組裝的對稱電極CDI裝置應用于水中四環(huán)素(TC)的去除。CDI技術的引入可提高TC的去除能力(Langmuir擬合結果:925.3 mg g-1)。且TC的去除效果在其他共存離子存在的情況下并沒有明顯變化,同時與TC電荷相反的離子如Ca2+,Mg2+,Na+,K+會被吸附在電極的另一側,從而達到凈化水的目的。此研究證明了CDI技術在去除水中TC和富集金屬離子方面具有很大的應用前景。4、多孔石墨碳納米片負載Fe/Fe3C與海帶衍生多級孔碳材料組裝非對稱CDI電極及水中砷的去除研究以FeCl3·6H20和反丁烯二酸為前驅體合成了多孔石墨碳納米片(GCN)負載Fe/Fe3C材料(Fe/Fe3C-GCN)。Fe/Fe3C-GCN(陽極)和海帶衍生多級孔碳材料(陰極)組裝的非對稱電極在CDI過程中對As(Ⅲ)的吸附速率和吸附量(Freundlich擬合結果:97.73 mg g-1)都高于海帶衍生多級孔碳材料組成的對稱電極(雙電層吸附),這是因為該非對稱電極能結合GCN的雙電層電吸附和Fe/Fe3C的化學吸附特性。重要的是該方法可在陽極一步將毒性強、對吸附劑親和力低且不帶電的As(Ⅲ)化合物氧化成低毒性的較易去除的帶電型As(V)并去除。整個去除過程清潔高效,該研究為水體中污染物的去除提供了新思路。
【學位授予單位】：中國科學技術大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TB383.4;O647.3
【圖文】：

泊咸水和地下咸水：０．９４％），而２．５％的淡水中，也有將近７７．２％分布在南北極逡逑和冰蓋中（冷凍水），２２．４％分布在土壤深層（地下水），僅有０．４％的淡水可供飲逡逑用（圖１．１）邋［５］。因此，若能將鹽度較高的海洋水，湖泊咸水和地下咸水淡化，將逡逑在很大程度上解決目前嚴峻的飲用水問題［９］。逡逑２．一５％邐０－４％邐８Ｌ逡逑＇ｉｒｆｔ逡逑？鹽水■淡水邐0冷凍水■地卜水■地表水邐0灌甩農(nóng)業(yè)■工業(yè)■家用逡逑圖１．１全球供水、淡水供應和淡水利用情況［５］。逡逑鹽水淡化是指從水中除去鹽分以生產(chǎn)淡水的過程。我們可將待處理液分為兩逡逑大類：海水和咸水。海水中ＴＤＳ（指含鹽量或總溶解固體）含量范圍為３００００－４５０００逡逑ｍｇ邐而咸水中ＴＤＳ含量為１０００－１００００邋ｍｇ邋Ｌ＿１［１２］。淡水的定義是（ＴＤＳ）逡逑不超過１０００邋ｍｇ邋Ｌ／１，當超過此值時，水質(zhì)諸如味道、顏色、腐蝕傾向和氣味等逡逑１逡逑

學家和工程師們追求的目標。世界上已經(jīng)實現(xiàn)過大規(guī)模工業(yè)化的脫鹽技術有以下逡逑幾種：熱脫鹽（多效蒸餾法（ＭＥＤ），多級閃蒸（ＭＳＦ）和機械蒸汽壓縮（ＭＶＣ））：逡逑反滲透脫鹽（ＲＯ）邋［１４］；電滲析（ＥＤ）邋［１５，邋｜６］（圖１．２及圖１．３）邋［｜７］。當然還存在逡逑其他的脫鹽技術（正向滲透脫鹽［１８］，濃差極化脫鹽［１９］，膜蒸餾［２＼離子交換膜逡逑脫鹽［２｜］）。逡逑、邐＿邋Ｓｅａｗａｔｅｒ邐0邋ＲＯ邐ａ邐１０．０００－５０．０００逡逑■邋Ｂｒａｃｋｉｓｈ邐６邋ＭＥＯ邐Ｏ邐５０．０００－１００．０００逡逑＿邋Ｒｉｖｅｒ邐Ｄ邋ＭＳＦ邐□邐１００，０００邋？邋２５０．０００逡逑ｓｒｒ逡逑圖１．２全球大型海水淡化廠按容量、給水類型和海水淡化技術分布［２２］。逡逑２逡逑

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本文編號：2805849