【摘要】：超級(jí)電容器作為一個(gè)環(huán)境友好的能源存儲(chǔ)裝置具有高功率密度和低污染的優(yōu)點(diǎn)。然而相比電池而言,這樣的“高功率密度器件”,具有較低的能量密度,這一缺點(diǎn)嚴(yán)重地制約了超級(jí)電容器作為能源存儲(chǔ)設(shè)備的大規(guī)模商業(yè)化應(yīng)用。為了提高超級(jí)電容器的綜合電化學(xué)存儲(chǔ)性能,進(jìn)而擴(kuò)大超級(jí)電容器的應(yīng)用范圍,各國(guó)研究人員在低成本、高性能、環(huán)境友好的新型電極材料的研究方面已經(jīng)做了大量的基礎(chǔ)工作。通過不同的方法設(shè)計(jì)和制備的三維石墨烯基復(fù)合電極材料,不僅能夠有效的阻止石墨烯層與層之間的相互堆垛,從而充分的利用石墨烯的高比表面積等優(yōu)點(diǎn),而且還能通過引入其它的功能材料,從而獲得更好的電化學(xué)存儲(chǔ)性能。本文通過浮游催化劑化學(xué)氣相沉積和電化學(xué)相結(jié)合的方法制備了以石墨烯為基,碳材料、金屬氧化物和導(dǎo)電聚合物作為添加物的不同的三維石墨烯基復(fù)合材料,通過利用各種組分之間的協(xié)同作用來(lái)提高電極材料的綜合電化學(xué)存儲(chǔ)性能。通過一個(gè)簡(jiǎn)單的電泳和浮游催化劑化學(xué)氣相沉積兩步法,以鎳膜為基底來(lái)制備三維還原石墨烯-碳納米管復(fù)合電極材料。將丙酮和乙醇清洗過的兩片鎳膜放入2 mg mL~(-1)的石墨烯溶液中并分別連接穩(wěn)壓源的正負(fù)極,然后通過調(diào)節(jié)穩(wěn)壓源電壓的大小和控制電泳的時(shí)間來(lái)獲得不同厚度的氧化石墨烯膜;將所獲得的附著有氧化石墨烯膜的鎳膜作為基底,通過浮游催化劑化學(xué)氣相沉積法在氧化石墨烯表面和層與層之間生長(zhǎng)垂直的碳納米管陣列,獲得了三維的三明治結(jié)構(gòu)的石墨烯-碳納米管復(fù)合電極材料。所獲得的三維復(fù)合材料能直接作為超級(jí)電容器的電極材料,并且展現(xiàn)出了優(yōu)異的電化學(xué)存儲(chǔ)性能。單純的炭材料對(duì)于提升超級(jí)電容器電化學(xué)存儲(chǔ)性能,尤其能量密度還是很有限。因此,進(jìn)一步通過電化學(xué)沉積的方法引入二氧化錳。二氧化錳具有較高的贗電容,但是導(dǎo)電性較差,石墨烯、碳納米管正好能彌補(bǔ)二氧化錳差的導(dǎo)電性,兩者優(yōu)勢(shì)互補(bǔ)。利用鈦片作為基底,通過電沉積的方法制備二氧化錳納米墻陣列,然后以沉積有二氧化錳納米墻陣列的鈦片作為基底,按照上述過程中相同的制備方法,引入石墨烯和碳納米管,從而獲得三維石墨烯-碳納米管-二氧化錳的復(fù)合材料。如此制備的復(fù)合材料可以直接用作超級(jí)電容器的電極,電化學(xué)存儲(chǔ)性能獲得了很大程度地改善。導(dǎo)電聚苯胺不僅擁有優(yōu)異的導(dǎo)電性,而且具有較高的贗電容。因此,進(jìn)一步考慮用聚苯胺代替二氧化錳,從而制備三維納米多孔的石墨烯-碳納米管-聚苯胺的復(fù)合材料。簡(jiǎn)言之,在上述工作的基礎(chǔ)上,進(jìn)一步通過電聚合的方法沉積上可控的導(dǎo)電聚苯胺納米棒或者納米纖維。如此獲得的三維復(fù)合材料不僅具有多孔特性,有利于電極材料和電解液的充分接觸以及電解液離子的傳輸,而且擁有較大的比電容,是一種非常有潛力的超級(jí)電容器電極材料。隨著柔性便攜式電子設(shè)備的不斷涌現(xiàn),要求電極材料不但要輕,而且要有一定的柔性。因此,在設(shè)計(jì)三維石墨烯基復(fù)合材料的過程中,進(jìn)一步構(gòu)造了三維柔性的石墨烯基電極材料以滿足日益增長(zhǎng)的需求。在上述工作的基礎(chǔ)上,將鎳膜基底用柔性的炭纖維取代,然后采用同樣的工藝流程制備了三維輕質(zhì)、柔性的石墨烯-碳納米管-炭纖維全純炭復(fù)合電極材料。如此制備的電極材料用作超級(jí)電容器的電極,不僅具有良好的電化學(xué)存儲(chǔ)性能,而且具有極好的柔韌性。
【學(xué)位授予單位】：西北工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TB33;TM53
【圖文】：

第 1 章 緒論級(jí)電容器的發(fā)展概況著化石燃料的枯竭和全球氣候的變暖以及人們的環(huán)保意識(shí)逐漸增強(qiáng)，人們能源的開發(fā)利用變得更加迫切。電化學(xué)能源儲(chǔ)存作為一種存儲(chǔ)設(shè)備，被寄中包括鋰離子電池、燃料電池、超級(jí)電容器等。超級(jí)電容器（又稱為電者雙層電容器）是一種綜合電化學(xué)存儲(chǔ)性能介于傳統(tǒng)電容器和電池之間的：與傳統(tǒng)電容器比擬具有更高的電容量和能量密度；與電池比擬則具有較，這一點(diǎn)可以從圖 1-1(a)中清楚地看到。具體來(lái)講，超級(jí)電容器具有以下放電速度快[9, 10]；效率高（>98%[11]）；循環(huán)穩(wěn)定性好[12]；綠色環(huán)保[13]。這具有廣泛的應(yīng)用空間[14], 如圖 1-1(b)所示。基于此，超級(jí)電容器受到各國(guó)泛關(guān)注，被視為未來(lái)一種很有潛力的綠色清潔能源。

工的方法成功地制備了一種二維過渡金屬碳化物的微型超級(jí)電容器[19]，如圖1-2(b)所示。隨后，該課題組又利用三維的泡沫鎳作為集流體，通過激光打印技術(shù)成功地構(gòu)造了三維共面的混合微型電容器[20]，如圖 1-2(c)所示，其功率密度可達(dá) 200 μWh cm2，是目前報(bào)道的功率密度最高的微型超級(jí)電容器。美國(guó)德雷塞爾大學(xué)的 Gogotsi 課題組采用旋涂和激光切割相結(jié)合的方法成功地制備了一種基于過渡金屬碳化物 Ti3C2Tx的全固態(tài)微型超級(jí)電容器[21]，如圖 1-2(d)所示。北京納米能源與系統(tǒng)研究所的胡衛(wèi)國(guó)及王中林課題組利用激光刻蝕的方法成功地構(gòu)造了一種基于紡織物的可穿戴平面微型超級(jí)電容器[22]，如圖1-2(e)所示。韓國(guó)蔚山國(guó)家科學(xué)技術(shù)研究所的 Sang-Young Lee 教授課題組開發(fā)了一種利用商用噴墨打印機(jī)將電極打印于 A4 紙上的技術(shù)，從而獲得了全固態(tài)超級(jí)電容器[23]

第 1 章 緒論e) Fabrication process and application display of new planar micro capacitor; (f) Manufacturing procesfull ink jet printed solid-state flexible supercapacitors.1.1 超級(jí)電容器的主要構(gòu)造超級(jí)電容器的結(jié)構(gòu)主要由電極材料、集流體、電解液和聚合物隔膜組成（見圖 14]。集流器擔(dān)當(dāng)傳輸電荷和負(fù)載活性電極材料的雙重作用。另外，正如上面所提到的解液也是能夠影響超級(jí)電容器電化學(xué)存儲(chǔ)性能的一個(gè)重要方面。目前，用于超級(jí)電的電解液主要包括四種類型：液體電解液（無(wú)機(jī)電解液和有機(jī)電解液[25-28]）、固態(tài)液[29, 30]、離子電解液[31, 32]、氧化還原電解液[33, 34]、混合電解液[35, 36]。電解液通過電荷進(jìn)入電極材料表面和內(nèi)部或者提供電子促使電極材料發(fā)生可逆的氧化還原反儲(chǔ)能。電極材料是電化學(xué)反應(yīng)的主要場(chǎng)所，它決定了超級(jí)電容器的電容、功率密度環(huán)穩(wěn)定性等各種電化學(xué)特性。電極材料按照材料的類別可以分為：炭質(zhì)材料[37, 38]、氧化物[39, 40]、導(dǎo)電聚合物[41, 42]。

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