【摘要】：隨著納米科學(xué)技術(shù)的飛速發(fā)展,石墨烯和類石墨烯納米材料,如二硫化鉬、磷烯等已經(jīng)成為納米科技領(lǐng)域一個重要的研究課題。它們表現(xiàn)出來的不同于體材料的各種非同尋常的性質(zhì),吸引著人們不斷探索和研究。在本文中,我們主要從第一性原理出發(fā),計算了多種類石墨烯納米材料的結(jié)構(gòu)與物理性質(zhì),包括形變誘導(dǎo)的含線缺陷zigzag石墨帶的鐵磁性,T相MOS2中新的(2×1)二聚化結(jié)構(gòu),Armchair邊MoS2帶在應(yīng)變和外加電場下的電子結(jié)構(gòu)和磁性質(zhì),以及磷烯中的空位缺陷和外加應(yīng)變下的磷烯結(jié)構(gòu)物性和相變等。在第一章中,我們簡單介紹了納米技術(shù)的發(fā)展,以及目前關(guān)于石墨烯和類石墨烯納米材料的一些理論和實驗進展。在第二章中,介紹了我們使用的理論和方法,主要是密度泛函的基本知識。首先簡要介紹了關(guān)于密度泛函理論的概況,然后在第二節(jié)重點介紹了密度泛函理論中的Kohn-Sham方程的建立,以及如何在實際應(yīng)用中采用不同的方法來求解這個方程。最后,簡單介紹了目前常見的基于密度泛函理論的軟件包。在第三章中,我們研究了含有拓?fù)渚�缺陷的zigzag石墨帶(LD-ZGNR)在外加拉伸應(yīng)變下的電子結(jié)構(gòu)和磁性質(zhì)。沿邊界方向施加外加應(yīng)變會在線缺陷上誘導(dǎo)出局域磁矩,且隨外加應(yīng)變增大而增大。邊界磁矩和線缺陷上的局域磁矩之間的反鐵磁耦合使得原來反鐵磁耦合的兩邊界磁矩在臨界應(yīng)變下發(fā)生自旋反轉(zhuǎn),變成鐵磁耦合,導(dǎo)致系統(tǒng)變成鐵磁態(tài)。對局域磁矩和自旋極化電子結(jié)構(gòu)隨外加應(yīng)變變化的細(xì)致分析揭示了外加形變對LD-ZGNR的電子和磁性質(zhì)的調(diào)制有重要貢獻,對LD-ZGNR在未來的自旋電子學(xué)器件和納米機電器件的應(yīng)用有非常重要的理論參考價值。在第四章中,我們研究了單層1T-MoS2的幾何結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)了一種新的(2×1)鉬原子列雙聚化構(gòu)型1T'-MoS2,而且比前人得到的畸變構(gòu)型都穩(wěn)定。畸變的1T'-MoS2是一個間接帶隙的半導(dǎo)體,在沿著二聚化方向施加拉伸和壓縮應(yīng)變下,其二聚化結(jié)構(gòu)仍能保持,而帶隙大小會隨著應(yīng)變增大而減小。當(dāng)拉伸應(yīng)變?yōu)?%或壓縮應(yīng)變?yōu)?%時,系統(tǒng)發(fā)生半導(dǎo)體-金屬轉(zhuǎn)變。另外,我們還研究了1H-MoS2、1T-MoS2以及1T'-MoS2的振動性質(zhì),發(fā)現(xiàn)不同相的MoS2有各自的特征振動模式,這為將來在實驗上通過拉曼譜鑒定結(jié)構(gòu)提供了理論依據(jù)。在第五章中,我們系統(tǒng)地研究了同時施加外加應(yīng)變和橫向電場對armchair邊MoS2納米帶(MoS2-ANR)的電子結(jié)構(gòu)和磁性質(zhì)的調(diào)控,并得到了以下結(jié)論：(1)對于只施加應(yīng)變的情況,較大的拉伸應(yīng)變會引起系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)相變,從六邊形邊結(jié)構(gòu)的MoS2-ANR變成四邊形邊結(jié)構(gòu)的MoS2-A'NR,帶隙在相變區(qū)域突然增加。而壓縮應(yīng)變不會引起結(jié)構(gòu)相變,并且?guī)蹲兓容^平滑。(2)在不引發(fā)結(jié)構(gòu)相變的較小拉伸應(yīng)變下,應(yīng)變和電場對帶隙減小的效應(yīng)在電場較小時是正疊加的,但在電場較大時是負(fù)疊加的。而壓縮應(yīng)變總是與電場引發(fā)的帶隙減小效應(yīng)是正疊加的。(3)在引起相變的較大拉伸應(yīng)變下,帶隙閉合所需的臨界電場值大大減小,MoS2-A'NR在較小的電場下就會轉(zhuǎn)變成鐵磁金屬。(4)當(dāng)橫向電場足夠大時,MoS2-ANR和MoS2-A'NR都是鐵磁態(tài),且磁矩隨拉伸應(yīng)變而增加。在第六章中,我們計算了磷烯中單空位和雙空位的幾何構(gòu)型、穩(wěn)定性以及單空位的擴散性質(zhì),并且研究了這些空位對磷烯振動性質(zhì)和電磁性質(zhì)的影響。我們發(fā)現(xiàn)了磷烯中兩種可能的單空位和14種可能的雙空位,其中MV-(5|9)是穩(wěn)定的單空位基態(tài)構(gòu)型,而(5|8|5)結(jié)構(gòu)的DV-1-1是最穩(wěn)定的雙空位結(jié)構(gòu)。14種雙空位結(jié)構(gòu)根據(jù)它們的拓?fù)錁?gòu)型可以分成四種基本類型,并且可以通過鍵的轉(zhuǎn)動相互轉(zhuǎn)換。MV-(5|9)在磷烯中的擴散表現(xiàn)出各向異性,更容易沿著zigzag方向在同半層擴散�？瘴坏拇嬖谟绊懥肆紫┑恼駝有再|(zhì),產(chǎn)生了特征的局域缺陷模式,可以用來在未來的實驗中運用Raman光譜鑒定不同的空位結(jié)構(gòu)。另外,空位也對磷烯的電子性質(zhì)產(chǎn)生了重要的影響。我們的理論計算給出了磷烯空位的基本性質(zhì),希望能為將來在實驗上觀測它們,以及可能的應(yīng)用提供理論依據(jù)。在最后一章中,我們系統(tǒng)地研究了磷烯在應(yīng)變下的性質(zhì),在第7.3節(jié)中,我們得到了單層和雙重磷烯在單軸、雙軸平面應(yīng)變下的力學(xué)行為以及直接帶隙-間接帶隙的轉(zhuǎn)變和半導(dǎo)體-金屬轉(zhuǎn)變。在第7.4節(jié)中,我們通過研究垂直平面壓縮應(yīng)變下單層磷烯的結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)通過引入適當(dāng)?shù)臋C械形變,單層磷烯會發(fā)生結(jié)構(gòu)相變。在48%垂直平面的壓縮應(yīng)變或者εx=-16%,εv=54%的平面雙軸應(yīng)變下,系統(tǒng)從原來磷原子以zigzag鏈上下層交替排列的Z相-磷烯結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)橐詀rmchair鏈上下層交替排列的A相-磷烯結(jié)構(gòu)。在將褶皺完全壓成平面的極端情況下,所得到的平面磷烯結(jié)構(gòu)在有限溫度下是極不穩(wěn)定的,會轉(zhuǎn)變成另一種新的類似硅烯的H相-磷烯結(jié)構(gòu)。其中A相-磷烯的各向異性結(jié)構(gòu)給它帶來了各向異性的機械性質(zhì),沿著zigzag方向的楊氏模量是armchair方向的1.25倍,而H相-磷烯則表現(xiàn)出各向同性的機械性質(zhì),其平面楊氏模量約為7764 N/M。另外,A相-磷烯和H相-磷烯結(jié)構(gòu)都是間接帶隙的半導(dǎo)體,帶隙大小分別為0.42 eV口1.94 eV,并且可以通過施加不同方向和大小的外加應(yīng)變進行調(diào)制。
【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TB383.1

【參考文獻】

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1 程應(yīng)武;楊志;魏浩;王艷艷;魏良明;張亞非;;碳納米管氣體傳感器研究進展[J];物理化學(xué)學(xué)報;2010年12期

本文編號：2789729