【摘要】：在世界經(jīng)濟發(fā)展過程中,化石燃料在許多國家能源領域的發(fā)展中發(fā)揮了重要作用并且在世界范圍內它們仍然領先其他能源。從全球的角度來看,目前液體燃料被視為許多行業(yè)發(fā)展的一個重要的驅動力,例如航空運輸,海洋運輸,鐵路和公路運輸,工業(yè)生產(chǎn)流程等。當然,這些液體燃料包含有毒的有機含硫化合物,這些化合物含硫量很高,高含硫量的液體燃料也嚴重威脅全球環(huán)境安全,這是因為硫的燃燒導致有毒的硫氧化物(SOx)逐漸釋放在大氣中,并進一步形成酸雨污染環(huán)境或者在大城市生成很大的交通煙霧。在過去的幾十年里,已經(jīng)有很多研究者使用多孔材料、沸石、活性炭等用于液相脫硫實驗,目標在于找到更好更合適的液體燃料脫硫技術。近年來,己經(jīng)有研究表明在大氣壓力和環(huán)境溫度等比較溫和的條件下金屬有機框架(MOFs)用于液體燃料的吸附脫硫具有很好的性能。因此,從這個方面而言,液體燃料的吸附脫硫不僅操作簡單,而且成本較低,為此找到合適的MOFs材料并應用于吸附脫硫具有很大的潛力。在水熱或者溶劑熱條件下,使用銪和銅作為金屬離子中心,1,3,5-均苯三甲酸(H3BTC)作為有機配體合成了銪金屬有機框架(Eu-MOF)和Cu-BTC,并且對合成的MOFs使用X射線衍射(XRD)、傅里葉紅外變換(FT-IR)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)和Brunauer-Emmett-Teller(BET)等表征方法對MOFs材料的結構進行了表征。同時,以噻吩/正辛烷溶液作為含硫模擬油,研究了合成的Eu-MOF和Cu-BTC的吸附脫硫性能。結果表明,在吸附劑的最佳脫硫條件下,即模擬油和吸附劑的質量比是100:1,溫度為30 ℃的條件下,Cu-BTC和Eu-MOF的最大吸附脫硫能力分別為27.43mgS/gMOF和 24.59mgS/gMOF。為了提高和改善傳統(tǒng)的Cu-BTC的吸附脫硫性能,本文將Cu-BTC與γ-A1203、粘土(Clay)和活性炭(AC)等多孔載體材料復合,制備了金屬有機骨架(MOFs)和多孔載體結合的復合材料。如采用水溶劑熱方法分別合成了Cu-BTC 質量分數(shù)為 30%,40%和 50%的 Cu-BTC/y-Al203、Cu-BTC/Clay和Cu-BTC/AC復合材料。新合成的復合材料使用先前的表征方法:X射線衍射(XRD)、傅里葉變換(FT-IR)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)和Brunauer-Emmett-Teller(BET)對復合材料的結構進行了表征。表征結果表明,Cu-BTC多孔復合材料保持了典型金屬-有機骨架材料Cu-BTC的特征,同時,Cu活性位點在載體上的高度分散性改善了 Cu-BTC復合材料的吸附脫硫性能�；谥皩嶒灄l件優(yōu)化結果,本文在溫和的條件下進行反應,研究了MOFs復合材料的脫硫吸附性能,即對噻吩/正辛烷模擬油中噻吩的吸附脫除,實驗結果表明,相比其他的MOFs復合材料,Cu-BTC/γ-A1203復合材料有更好的吸附脫硫性能。這表明在Cu-BTC制備過程中加入載體,可以進一步提高了催化劑從噻吩/正辛烷中吸附去除噻吩的吸附脫硫性能。在溫度為30℃的反應條件下,模擬油/吸附劑比為100:1,脫硫6小時后,最大吸附率達到78%,對于40%Cu-BTC/y-A12O3催化劑的吸附容量為29.71 mgS/g。在同一脫硫條件下,40%Cu-BTC/Clay 和 50%Cu-BTC/AC 的吸附脫硫率分別達到76%和74%,40%Cu-BTC/Clay的吸附容量是28.95 mgS/g而 50%Cu-BTC/AC 達到 28.19 mgS/g。本文還研究了吸附脫硫性能較高的樣品的重復使用性和吸附動力學行為。結果表明MOFs和MOFs復合材料在連續(xù)使用5次后,依然具有較高的脫硫吸附性能。從吸附動力學的研究結果上看,擬一級和擬二級速率方程用來代表Eu-MOF,Cu-BTC和Cu-BTC多孔復合材料的吸附動力學行為都具有很好的相關性。然而40%Cu-BTC/γ-A12O3的對于吸附噻吩行為更適合于擬一級動力學模型。
【學位授予單位】：北京化工大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TB33;O647.3

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本文編號：2765234