【摘要】：針對(duì)目前水系鋅離子電池缺少電化學(xué)極化小且比能量高,結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的正極材料。本論文的主要針對(duì)高穩(wěn)定性鋅離子電池正極材料的制備及性能進(jìn)行研究,主要涵蓋以下四部分:(1)Ni_3S_2@C納米片復(fù)合材料的制備及其作為水系鋅離子電池正極材料的性能研究。我們以二維Ni-MOFs為前驅(qū)體,經(jīng)過一步碳化硫化制備出Ni_3S_2@C納米片復(fù)合材料。通過與β-Ni(OH)_2性能對(duì)比,我們發(fā)現(xiàn)Ni_3S_2@C具有比β-Ni(OH)_2更高的比容量,更好的倍率性能,更低的充電電壓,因此更適合應(yīng)用于堿性水系鋅離子電池。(2)蜂巢狀Co_9S_8@C復(fù)合材料的制備及其作為水系鋅離子電池正極材料的性能研究。在本章節(jié)我們嘗試使用具有多電子轉(zhuǎn)移氧化還原反應(yīng)的Co基化合物,用作堿性水系鋅離子電池的正極材料。我們以Co-MOFs為前驅(qū)體,經(jīng)過一步硫化碳化,制備出具有3D蜂巢結(jié)構(gòu)的Co_9S_8@C復(fù)合材料。通過與傳統(tǒng)方法制備的Co_9S_8電極材料進(jìn)行性能對(duì)比,我們發(fā)現(xiàn)Co_9S_8@C復(fù)合材料具有比Co_9S_8更高的比容量,更好的倍率性能,更高的循環(huán)穩(wěn)定性,因此更適合應(yīng)用于堿性水系鋅離子電池。(3)中空海膽狀多孔Co_(1-x)S@C復(fù)合材料的制備及其作為水系鋅離子電池正極材料的性能研究。在本章中,我們?cè)O(shè)計(jì)了一種簡(jiǎn)單又有效的“犧牲模板引導(dǎo)晶體自組裝”(TECSA)的方法,將納米MOFs材料像樂高積木一樣堆積,可根據(jù)設(shè)計(jì)搭建出具有特定三維結(jié)構(gòu)的MOFs超結(jié)構(gòu)材料。通過這種“犧牲模板引導(dǎo)晶體自組裝”的方法我們可以制備出一系列3D結(jié)構(gòu)可調(diào)的MOFs超結(jié)構(gòu)。我們以ZIF-67自組裝成的空心海膽狀超結(jié)構(gòu)為例子,通過液體柯肯達(dá)爾效應(yīng)將空心海膽超結(jié)構(gòu)的ZIF-67單元(HU-ZIF-67S),轉(zhuǎn)化成空心多孔結(jié)構(gòu),再經(jīng)過一步碳化硫化,制備出具有分級(jí)多孔空心海膽狀Co_(1-x)-x S@C復(fù)合材料(HPHU-Co_(1-x)S@C)。該電極材料具有優(yōu)異的電化學(xué)性能,比容量倍數(shù)于通過其他方法制備的Co_(1-x)S電極材料,并且優(yōu)于大部分其他方法制備的金屬硫化物。(4)為了進(jìn)一步降低水系鋅離子電池的成本,提高倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性,在本章中,我們報(bào)告了一種以多孔空心炭納米棒為正極,商業(yè)鋅板為負(fù)極,ZnSO_4為電解液的高能量密度,高功率密度,長(zhǎng)循環(huán)性能的新型的混合型鋅離子超級(jí)電容器儲(chǔ)能系統(tǒng)。我們通過低溫自聚合,成功制備出具有空心結(jié)構(gòu)的聚苯胺納米棒,通過不同溫度碳化及KOH活化,制備出具有不同比表面積及孔徑分布的多孔空心炭納米棒,該材料具有高比容量、高倍率性的電化學(xué)性能。我們認(rèn)為多孔空心炭納米棒//2M ZnSO_4//Zn電池非常滿足大規(guī)模儲(chǔ)能對(duì)于安全性,高倍率性和超長(zhǎng)循環(huán)壽命的要求,是一種非常有潛力的儲(chǔ)能系統(tǒng)。
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TB383.1;TM912
【圖文】：

3圖 1.1（a）水系 LIB 的電極材料，（b）水系 NIB 的電極材料。Figure 1.1. Electrochemical stability range of water and redox potentials for electrode materials inLIBs(a) and NIBs(b).

圖 1.2 鋅嵌入α-MnO2的機(jī)理[68]。1.2. Schematic illustrating the mechanism of zinc intercalation into α-M們對(duì) Zn-α-MnO2二次電池的研究進(jìn)一步深入，Liu 與其同事理[72]。他們認(rèn)為在放電過程中Mn2+會(huì)從電極材料中溶解到解到電解液中的 Mn2+無法完全被回收到電極材料當(dāng)中。他溶解是動(dòng)態(tài)持續(xù)的，一直達(dá)到電解液中 Mn2+的溶解平衡是持續(xù)損失的。他們通過在電解液中添加 MnSO4，提高電極材料中的 Mn2+溶出，大大的提高 Zn-α-MnO2電池的的O2電池的實(shí)際容量來自 H+和 MnO2之間的轉(zhuǎn)化反應(yīng)，而不容量。該研究團(tuán)隊(duì)認(rèn)為 Zn-α-MnO2二次電池的正極電池相同。Zn-MnO2二次電池和 Zn-MnO2一次電池之間的唯下在Zn電極處形成的產(chǎn)物的可逆性�？傊�，研究人員提出

10圖 1.3 制備的γ-MnO2正極中 Zn 插入反應(yīng)途徑的示意圖[67]。. Schematic illustration of the reaction pathway of Zn-insertion in the cathode[67].O2電極材料，γ-MnO2也被研究者們廣泛的研究。Kim 等電池的正極材料時(shí)，γ-MnO2在充放電過程中會(huì)發(fā)生獨(dú)特原位 X 射線吸收近邊光譜（XANES）和同步輻射 XRD 對(duì).3 所示，作者發(fā)現(xiàn)在放電初期隧道式γ-MnO2會(huì)部分轉(zhuǎn)隨著 Mn4+的氧化態(tài)降低至 Mn3+。隨著放電深入，剩下的形γ-ZnXMn2O2。在放電終態(tài)，研究者們?cè)诜烹姰a(chǎn)物中檢道型γ-ZnxMn2O4和層型 ZnyMnO2的共存。在隨后的充電過

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