【摘要】：富勒烯、碳納米管和石墨稀等碳基納米材料在材料科學、生命科學和光電子學等領(lǐng)域已經(jīng)取得很大的進展,研究者們?yōu)榱诉M一步拓展碳基納米材料應用范圍,逐漸地將碳基材料應于發(fā)光領(lǐng)域。作為一種新型的碳納米材料,碳量子點(簡稱碳點)不僅具有類似于傳統(tǒng)量子點的發(fā)光性能與小尺寸特性,而且還具有發(fā)光波長可調(diào)、水溶性好和生物毒性低的優(yōu)勢,使其在發(fā)光二極管、生物成像、傳感器、光催化等領(lǐng)域受到廣泛的關(guān)注。因此,開發(fā)波長可調(diào),發(fā)光效率高,及合成方法簡單的碳點顯得尤為重要。除了研究能夠以液態(tài)形式應用于生物成像方面的碳點具有重要意義以外,基于碳點的固態(tài)發(fā)光具有其更加廣泛的應用前景因而這也同樣值得關(guān)注,然而目前對此類研究則相對較少。對此,本文報道了幾類新型碳點的合成方法同時研究其發(fā)光性能,并將其中具有代表性的碳點用來研究其固態(tài)發(fā)光性能,得到了基于碳點的新型固態(tài)發(fā)光材料。具體的研究內(nèi)容和結(jié)果如下:1.采用乙二胺作為氮源,檸檬酸作為碳源,用一步水熱法成功制備出了水溶性好,熒光性能優(yōu)異的碳點。通過熒光發(fā)射光譜、紫外吸收光譜、紅外吸收光譜和透射電鏡等表征討論了不同合成溫度和反應時間對碳點熒光性能的影響。實驗結(jié)果顯示所合成的碳點平均粒徑為4.8 nm,在365 nm激發(fā)下發(fā)射峰位置在450 nm,量子效率接近80%,具有激發(fā)波長獨立的熒光特性;研究表明-OH,-COOH和-NH2基團有利于分子間的脫水與碳化并促進碳量子點的形成,同時這些親水基團有利于增強碳點的水溶性和提高碳點量子效率。2.分別使用鄰苯二胺、間苯二胺和對苯二胺作為氮源,用檸檬酸作為碳源,乙醇作為溶劑,采用溶劑熱法成功制備了藍、綠、紅三種顏色的碳點。并探討了不同溫度、反應時間和pH值對碳點的熒光性能的影響。實驗結(jié)果顯示所合成的紅綠藍三色碳點發(fā)射峰位置分別為445 nm,535 nm和615 nm。其中所合成的紅色碳點量子效率高達25.3%,且其遇酸堿具有可逆性變色的特性和熒光發(fā)射強度具有pH值依賴特性。利用碳點溶液顏色具有可逆性變化這一獨特的性質(zhì),本文將其制作成簡便的定性酸堿酸堿指示劑;利用碳點熒光發(fā)射強度與pH值的關(guān)系,可以將其制作成用于定量測定溶液pH值的pH計。3.以BaSO4和Al(OH)3作為基質(zhì),利用靜電組裝作用成功的制備出了同時具有綠色室溫磷光和基于碳點發(fā)光的藍、綠色熒光的復合材料,進一步實現(xiàn)了碳點的固態(tài)發(fā)光。實驗結(jié)果表明所合成藍色發(fā)射碳點的發(fā)射峰為450 nm,其復合材料(BaSO4@CQDs)在365 nm激發(fā)下的室溫磷光發(fā)射峰為520 nm,平均壽命為251 ms。所合成的綠色碳點發(fā)射峰在505 nm,利用尿素(UG)包覆碳點得到的復合物(UG-CQDs)熒光粉的發(fā)射峰為510 nm;為了進一步提高固態(tài)碳點發(fā)光材料的穩(wěn)定性,用Al(OH)3對UG-CQDs進行包覆得到Al(OH)3@UG-CQDs,該復合材料熒光發(fā)射峰為503 nm。在365 nm激發(fā)下UG-CQDs和Al(OH)3@UG-CQDs室溫磷光發(fā)射峰均為510 nm,平均室溫磷光壽命分別為808和300 ms。研究表明,所得到的室溫磷光碳點基復合材料具有優(yōu)良的抗酸堿溶液性能和優(yōu)異的熱穩(wěn)定性能,最后成功的將所得碳點基復合材料應用于防偽印章,所制得的固態(tài)發(fā)光碳點在信息存儲和白光LED領(lǐng)域具有潛在應用。
【圖文】：

熒光碳納米顆粒被命名為碳量子點是在２００６年，Ｓｕｎ等［９］懫用一種通過表面鈍化逡逑的來增強熒光發(fā)射的方法來制備碳點。逡逑碳點是以碳為主要材料的納米顆粒，Ｃ、Ｈ、Ｏ和Ｎ四種元素是其化學成分逡逑的主要構(gòu)成元素。碳點的結(jié)構(gòu)一般認為主要由兩部分組成，一部分是其核心稱之逡逑為碳核，主要是以ｓｐ２雜化的碳原子構(gòu)成；另一部分是由其表面的多種功能基團逡逑組成，一般表面具有羥基、羧基等親水基團的碳點具有較好的水溶性，稱之為水逡逑溶性碳點，其尺寸通常在１０邋ｎｍ左右［１（）］。逡逑１．３碳點的合成方法逡逑碳點的合成方法正逐步的朝著操作簡便，合成條件易達，合成原料和過程綠逡逑色無污染等方向發(fā)展。碳點的合成主要分為兩大類：自上而下（ｔｏｐ－ｄｏｗｎ）［１）’邋１Ｍ２］逡逑和自下而上（ｂｏｔｔｏｍ－ｕｐ）邋［７＋１３＿１５］兩條路線。近年來，碳點合成方法的進展如圖逡逑１．１邋所示［１６］。逡逑

黑［１３］，活性炭［１９］，氧化石墨烯［２（）］等來得到碳點。逡逑Ｘｕ等［ｓ］人將電弧放電得到的炭黑分別用硝酸和氫氧化鈉進行處理后第一次逡逑發(fā)現(xiàn)了熒光碳點。如圖１．２所示，，將處理后得到的懸浮液進行提取后，并利用凝逡逑膠電泳獲得了熒光碳點該碳點在３６６邋ｎｍ激發(fā)下分別發(fā)藍綠、黃和橙色光的。逡逑這種制備熒光碳點的方法有著嚴重的缺陷一產(chǎn)率過于低，提純程序過于繁瑣，收逡逑集碳點困難。逡逑Ｆｒａｃｔｉｏｎ：邋１邐２３４５６７８９逡逑ｖ＇．邐？邐：二：，）丨逡逑，琴邐ｎ＾Ｂｐ邋■逡逑ｃ邋ｃｃ邋ｃ：Ｊｃ邋ｃＥｃｃ逡逑ｉｔｊ邋ｔｎ邋ｏｏ邋ｕｎ邋Ｉ邐ｃｎ邋ｒ＾？逡逑一邋ｏ邋卜邋0邋｜邋ｏｉ邋寸卜邋Ｏ＇邋一逡逑３００邋４００邋５００邋６００邋７００邋８００邋９００逡逑Ｗａｖｅｌｅｎｇｔｈ邋（ｎｍ）逡逑圖１．２電弧切割法制備的碳點的光譜圖和對應的圖片［ｓ］逡逑Ｓｉｍ等［９］開創(chuàng)了利用激光消融法制備碳點。在水蒸氣中并把氬氣作為載體氣逡逑體，利用激光消融碳材料獲得的納米尺寸的聚合物顆粒，但是這些碳點的熒光發(fā)逡逑３逡逑
【學位授予單位】：廈門大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：O613.71;TB383.1;TB33

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