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金(Ⅰ)-巰基丙酸納米片層的組裝動力學調控

發(fā)布時間:2020-05-22 08:45
【摘要】:超分子組裝體是組裝基元通過非共價鍵形成的有序結構,由于非共價鍵具有較低的能量,賦予了組裝體動態(tài)-可逆性。因此,超分子組裝體普遍具有刺激響應性和環(huán)境適應性。超分子組裝體常按組裝驅動力(非共價鍵,例如,氫鍵、配位鍵、靜電相互作用、范德華力、π-π相互作用、疏水相互作用等)的類型進行分類,其中金(I)-硫醇配位聚合物是超分子組裝體中較為獨特的一類,它的組裝驅動力不僅有其它超分子體系中常見的幾種弱相互作用(例如,范德華力、氫鍵、靜電相互作用、配位鍵等),還存在獨特的“親金”相互作用,這就使其具有復雜的多級組裝過程和多樣化的組裝結構。調控金(I)-硫醇配位聚合物模型體系的結構可以為研究其他復雜的多級組裝體(例如,蛋白質、DNA等)結構帶來重要的借鑒作用。目前,對于超分子組裝體結構的調控手段主要是改變組裝體系的溫度、濃度、反應物料的配比、溶劑等,這些參數(shù)通常會同時帶來熱力學和動力學兩方面的影響;同時,一些開創(chuàng)性的研究表明,在反應過程中,施加外界刺激(例如,超聲、光等)能保持體系的熱力學不變,發(fā)現(xiàn)動力學過程對調節(jié)組裝體的尺寸、尺寸分布等具有非常明顯的效果。在本文中,我們維持所有反應物種類、用量及溶劑環(huán)境不變,確保不改變組裝體系的熱力學參數(shù),僅通過改變反應物混合順序及改變前軀體的預組裝方式兩種方法,探究了組裝動力學過程對組裝結構的影響。研究表明:反應物不同的混合順序能夠得到不同尺寸的前驅體,進而生成不同尺寸的組裝體;并且,通過將反應物預組裝能夠使組裝過程中的聚集過程和結晶過程分開,從而影響組裝的速度和產率,基于此,我們開發(fā)了使用預組裝的金(I)-巰基丙酸和銀(I)-巰基丙酸制備金(I)/銀(I)-巰基丙酸雜化共組裝納米片層的方法。本論文是基于不改變熱力學參數(shù)的前提,單獨考察組裝動力學對組裝體結構的影響,研究結果向人們展示了組裝動力學過程對復雜組裝體系的強大的調控作用。
【學位授予單位】:吉林大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2018
【分類號】:O641.3;TB383.1

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本文編號:2675734

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