【摘要】：近年來,纖維素納米纖維(CNF)作為新興綠色生物質(zhì)資源,其媲美碳纖維的機械性能、優(yōu)異的熱穩(wěn)定性、多樣的物理化學調(diào)控性、良好的生物相容性、以及可再生性等優(yōu)點,受到了來自學術(shù)界和企業(yè)界的廣泛關(guān)注,并圍繞CNF獨特的物化性能開展了許多功能化應(yīng)用研究,涵蓋了造紙、食品、汽車、航空航天、能源、環(huán)境、生物醫(yī)藥等眾多領(lǐng)域。但是,現(xiàn)階段關(guān)于CNF材料的功能化應(yīng)用研究主要還是通過對CNF材料納米效應(yīng)的直接應(yīng)用(如基于CNF的高強紙、透明薄膜、微濾納濾膜、纖維素氣凝膠等)以及與其他功能材料簡單復合的方式,很少有文章從材料結(jié)構(gòu)工程學的角度,深入探究CNF基功能材料形貌結(jié)構(gòu)與目標功能之間的關(guān)系,導致了一些情況下材料組分的低效利用與性能的限制�；谏鲜銮闆r,本論文從材料結(jié)構(gòu)工程學的角度,提出了對不同形態(tài)CNF基功能材料的微觀結(jié)構(gòu)進行調(diào)控與設(shè)計的多種方法,包括靜電誘導自組裝、溶劑蒸發(fā)誘導自組裝、定向冷凍冰模板法以及表面功能化調(diào)控等;系統(tǒng)探究了 CNF基功能材料目標功能與形貌結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系,并進一步通過對CNF基功能材料的結(jié)構(gòu)設(shè)計與優(yōu)化,實現(xiàn)了材料性能的提升以及功能上的創(chuàng)新,展示了材料結(jié)構(gòu)工程設(shè)計在構(gòu)建高性能CNF基功能材料方面的巨大價值和應(yīng)用潛力。主要包括以下幾方面工作:1.針對傳統(tǒng)CNF電極材料中各組分在電極空間中隨機堆積導致的導電劑(CB)間界面電阻大、電子電導率低的問題,基于靜電自組裝原理設(shè)計并制備了一種CB在CNF表面共形吸附形成的一維復合導電納米纖維,極大的降低了 CB顆粒間的界面電阻。電荷轉(zhuǎn)移動力學分析結(jié)果顯示,基于該CB/CNF復合導電納米纖維制備的高負載(磷酸鐵鋰有效負載量可達60 mg/cm2)自支撐納米紙電極的離子電導率比傳統(tǒng)聚偏二氟乙烯(PVDF)基電極高出一個數(shù)量級,電子電導率是傳統(tǒng)PVDF基電極的4倍以上,為工業(yè)化厚電極的設(shè)計和開發(fā)提供了新的方法和思路。2.受“咖啡環(huán)”效應(yīng)啟發(fā),通過對CNF膠體溶液濃度、流變性的調(diào)控,實現(xiàn)了 CNF膠體溶液在室溫下的有序自組裝,并進一步揭示了 CNF溶劑蒸發(fā)誘導自組裝的過程和機理,使得我們能夠?qū)ΧSCNF薄膜的形貌結(jié)構(gòu)進行設(shè)計與調(diào)控。進一步通過將圖案化的CNF薄膜與其他高分子基材復合,我們制備得到了一系列具有優(yōu)異刺激響應(yīng)性能的雙層結(jié)構(gòu)軟體驅(qū)動器,展示了其在軟體機器人及其他仿生系統(tǒng)領(lǐng)域的應(yīng)用潛力。3.以CNF/CNT(碳納米管)雜化氣凝膠為模型,通過定向冷凍冰模板法對氣凝膠的三維孔隙結(jié)構(gòu)進行取向調(diào)控,結(jié)合表面疏水處理,制備得到了具有低曲折度孔隙結(jié)構(gòu)的Janus太陽能蒸發(fā)器,能夠在高達12 wt%的鹽溶液中穩(wěn)定工作。基于Fick第一擴散定律的分析結(jié)果表面低曲折度孔隙結(jié)構(gòu)能夠促進蒸發(fā)界面處鹽離子與主體溶液之間的濃差擴散速率,該機制的揭示為解決長久以來一直困擾光驅(qū)動界面蒸發(fā)過程長程穩(wěn)定性的鹽沉積問題提供了有效的解決方案和理論依據(jù)。4.以CNF逾滲網(wǎng)絡(luò)/聚乙烯醇(PVA)水響應(yīng)形狀記聚合物(CNF/PVA-SMPs)為模型,提出了基于表面潤濕性調(diào)控與圖案化設(shè)計實現(xiàn)水響應(yīng)SMPs響應(yīng)行為的可控編程新機制,并基于該機制首次制備和展示了具有多重形狀記憶特性的水響應(yīng)形狀記憶聚合物,為新型多功能水響應(yīng)形狀記憶聚合物的設(shè)計提供了新思路和理論基礎(chǔ)。
【圖文】：

邐Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ逡逑」二兮邋／邋Ａｏｎｍ逡逑圖１－１木材及纖維素的多級結(jié)構(gòu)示意圖《逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋１－１邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃｓ邋ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｎｇ邋ｔｈｅ邋ｈｉｅｒａｒｃｈｉｃａｌ邋ｓｔｍｃｔｕｒｅ邋ｏｆ邋ｔｈｅ邋ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ邋ｉｎ邋ｎａｔｕｒａｌ邋ｗｏｏｄ．［２Ｊ逡逑ＣＮＦ中纖維素＿大分子鏈的桯本結(jié)構(gòu)單元為Ｄ－Ｒ比喃式葡萄＿＿糖基，通過０邋－１，４音鍵柑逡逑互連接而形成線性高分子，其分子式可以簡單表示為（Ｃ６Ｈ１Ｑ０５）ｎ，式中ｎ為葡萄糖基數(shù)逡逑目，也稱為纖維素大分子的聚合度。天然纖維素的聚合度通常較高，依璩料來源一般為逡逑幾千甚至過萬，但受化學處理及機械破壞等影響，實際制備得到的ＣＮＦ材料的聚合度逡逑通常都遠低于天然纖維素，一定程度上遐成了邋ＣＮＦ材料強度的損失。纖維素分子結(jié)構(gòu)逡逑的另一大特點是其分子長鏈側(cè)邊含有大量的極性羥基（－ＯＨ），從圖１－２中可以看出每逡逑個糖單元中在Ｃ２，邋Ｃ３，以及Ｃ６位上都有ｉ個羥基基團，這些羥基對纖維素材料的物化逡逑性能有著決定性的影響

邐0？》逡逑））？邋＃－0＾＊邋）邋）邋？逡逑圖１－２天然纖維素分子鏈球棍模型（０２０晶面投影）和鏈內(nèi)及鏈間氫鍵連接示意圖，藍逡逑色球代表氧原子，黑色球代表碳原子，黃色球代表氫原子，虛線代表氫鍵。逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋１－２邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃｓ邋ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｎｇ邋ｔｈｅ邋ｉｎｔｒａ邋ａｎｄ邋ｉｎｔｅｒ邋ｍｏｌｅｃｕｌａｒ邋Ｈ－ｂｏｎｄｉｎｇ邋ｏｆ邋ｎａｔｕｒａｌ邋ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ逡逑（ｐｒｏｊｅｃｔｉｏｎ邋ｏｆ邋０２０邋ｐｌａｎｅ）．邋Ｂｕｉｅ邋ｂａｌｌｓ邋ｒｅｐｒｅｓｅｎｔ邋ｔｈｅ邋ｏｘｙｇｅｎ邋ａｔｏｍｓ，邋ｂｌａｃｋ邋ｂａｌｌｓ邋ｒｅｐｒｅｓｅｎｔ邋ｔｈｅ逡逑ｃａｒｂｏｎ邋ａｔｏｍｓ，邋ｙｅｌｌｏｗ邋ｂａｌｌｓ邋ｒｅｐｒｅｓｅｎｔ邋ｔｈｅ邋ｈｙｄｒｏｇｅｎ邋ａｔｏｍｓ，邋ａｎｄ邋ｄａｓｈ邋ｌｉｎｅｓ邋ｒｅｐｒｅｓｅｎｔ邋ｔｈｅ邋Ｈ－ｂｏｎｄｓ．逡逑１．２邋ＣＮＦ材料功能化應(yīng)用研究現(xiàn)狀逡逑ＣＮＦ材料獨特的物化特性，獲得了來自不同研究領(lǐng)域的廣泛關(guān)注，其潛在應(yīng)用領(lǐng)域逡逑包括但不限于生物醫(yī)藥、膜分離、食品、包裝印刷、造紙、服裝、光電子器件、運輸、逡逑能源、建筑、智能材料等等。已報道的眾多ＣＮＦ基功能材料從組成成分上可以分為全逡逑纖維素基功能材料和ＣＮＦ基復合材料，而依據(jù)ＣＮＦ功能材料使用過程中聚集態(tài)和形態(tài)逡逑的不同，，我們進一步將各類ＣＮＦ功能材料劃分為一維、二維、三維以及逾滲網(wǎng)絡(luò)／高分逡逑子基質(zhì)復合形態(tài)。逡逑１．２．１邋—維形態(tài)ＣＮＦ基功能材料逡逑一維納米形態(tài)的ＣＮＦ相比于厚始木材纖維具有更大比表面積，暴露出更多的自由逡逑羥基
【學位授予單位】：華南理工大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TB332

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