【摘要】：碳點(diǎn)(CDs)在工業(yè)生產(chǎn)和生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域都表現(xiàn)卓越,吸引了材料界越來(lái)越多的關(guān)注。因此,快速大規(guī)模合成高品質(zhì)CDs以滿足實(shí)際應(yīng)用需求十分具有意義。另外,探索復(fù)雜多變的光致發(fā)光機(jī)制能夠從理論上指導(dǎo)我們可控合成符合不同目的需求的CDs。熒光是碳量子點(diǎn)最迷人的特性,現(xiàn)已被廣泛應(yīng)用在了光學(xué)傳感器和生物成像領(lǐng)域,相比較而言,CDs在電化學(xué)方面的應(yīng)用還存在很大的開(kāi)發(fā)利用空間。本論文中我們不僅對(duì)CDs的合成方法進(jìn)行改進(jìn)創(chuàng)新,而且對(duì)光致發(fā)光機(jī)理進(jìn)行了深入探究,同時(shí)還將得到的CDs用于離子檢測(cè)和熒光成像領(lǐng)域,更重要的是我們開(kāi)拓了CDs在濕度傳感領(lǐng)域的應(yīng)用范圍,已經(jīng)取得的進(jìn)展如下:(1)采用自主研發(fā)的固相微波法制備出高品質(zhì)的氮摻雜碳點(diǎn)(N-CDs),具有良好的水溶性,光致發(fā)光表現(xiàn)出pH敏感和激發(fā)依賴性,熒光量子產(chǎn)率高達(dá)41.20%,在高離子強(qiáng)度和持續(xù)紫外光激發(fā)下也保持穩(wěn)定。該N-CDs被用來(lái)特異性地檢測(cè)Fe~(3+),同時(shí)用于細(xì)胞生物成像。固相微波法是快速獲得高質(zhì)量N-CDs的有效策略,有效簡(jiǎn)化了合成過(guò)程,節(jié)約了成本,避免了污染。(2)利用微波輻射獲得三種不同能態(tài)發(fā)光的N-CDs,并系統(tǒng)研究了合成過(guò)程和光致發(fā)光機(jī)理之間存在的內(nèi)在聯(lián)系。低溫下獲得的有機(jī)小分子聚合物納米點(diǎn)具有最高的量子效率最高,約為51.61%,提高反應(yīng)溫度得到中間產(chǎn)物碳納米點(diǎn),延長(zhǎng)保溫時(shí)間,最終生成具有穩(wěn)定光學(xué)性能的典型的碳量子點(diǎn),其光致發(fā)光中心來(lái)自通過(guò)有機(jī)熒光分子的聚合、脫水、碳化而獲得的碳核。此外,分子態(tài)的N-CDs已被用于自來(lái)水中三價(jià)鐵離子的檢測(cè)以及動(dòng)植物細(xì)胞熒光成像。我們的探索為可控合成出具有不同性質(zhì)來(lái)迎合不同需求的CDs提供了理論實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。(3)采用簡(jiǎn)便易行的水熱法得到CDs摻雜的MoS_2納米片(CDs-MoS_2),有效解決了MoS_2濕敏元件靈敏度低和響應(yīng)時(shí)間長(zhǎng)的問(wèn)題。我們提出了CDs-MoS_2濕敏響應(yīng)的電荷轉(zhuǎn)移機(jī)制,推斷CDs的引入增加了MoS_2納米片的比表面積和表面活性位點(diǎn),從而增加了水分子的吸附量�；瘜W(xué)吸附的水分子,CDs和MoS_2納米片共同建立起三維導(dǎo)通網(wǎng)絡(luò),保證在低濕環(huán)境下電荷的連續(xù)傳輸。因此,基于CDs-MoS_2的濕度傳感器響應(yīng)性能和重復(fù)性得到了顯著改善,在15?80%RH范圍內(nèi)顯示出優(yōu)異的線性響應(yīng)。(4)利用微波法首次快速合成了CDs-MoO_3的復(fù)合物,并驗(yàn)證了CDs的摻雜極大地提升了MoO_3的濕度響應(yīng)性能。我們還系統(tǒng)研究了反應(yīng)前驅(qū)體硫脲和碳點(diǎn)的量對(duì)產(chǎn)物成分和性能的影響。結(jié)果表明,在一定范圍內(nèi),濕度傳感性能隨加入CDs的量的增加而提升,其中性能最優(yōu)的產(chǎn)物在相對(duì)濕度為70%時(shí)的響應(yīng)和恢復(fù)時(shí)間分別為22和6 s,響應(yīng)靈敏度高達(dá)約3400%。
【圖文】：

又陸續(xù)都報(bào)道了一系列的碳納米材料，，如零維的富勒烯，一維的碳納米管，二維的石墨烯等（圖1-1），碳納米材料因?yàn)閾碛袃?yōu)良的光、電、磁和機(jī)械性能，在光電材料、新能源、生物醫(yī)用及復(fù)合材料等領(lǐng)域發(fā)揮著重要的作用[1-4]。圖 1-1 各類不同結(jié)構(gòu)的碳納米材料按發(fā)現(xiàn)順序排列[5]Figure 1-1 Structures of the different carbon nanmaterials in order of discovery1.1.1 碳點(diǎn)的起源碳點(diǎn)的發(fā)現(xiàn)要追溯到 2004 年，美國(guó)南卡羅來(lái)納大學(xué)的 Scrivens 的課題組在分離純化單壁碳納米管的過(guò)程中偶然間發(fā)現(xiàn)了一種新型的碳納米顆粒，經(jīng)表征分

（a）三種類型碳點(diǎn)的示意圖：石墨烯量子點(diǎn)，碳納米點(diǎn)和聚合物點(diǎn)[14]；（b物點(diǎn)向碳納米點(diǎn)的演變[15]ure 1-2 (a) Schematic diagram of three types of fluorescent CDs: graphene quantumQDs), carbon nanodots (CNDs), and polymer dots (PDs); (b) evolution of the chemstructures of PDs to CNDs
【學(xué)位授予單位】：上海交通大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TQ127.11;TB383.1

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本文編號(hào)：2650607