【摘要】：隨著當代科學技術的飛速進步,各種新材料和新技術對傳統(tǒng)數(shù)據儲存方式產生了巨大的影響,存儲器件的設計和開發(fā)過程中,便于集成和功能多樣是大勢所趨。因此,研究同時表現(xiàn)出電極化和磁極化、并可完成磁與電互相調控的磁電耦合體系,成為數(shù)據儲存技術持續(xù)發(fā)展的基礎,該類體系將為新型多功能數(shù)據存儲器件的設計制造開放更多空間,使多鐵材料的實用范疇更廣,因而具有重要的科學意義和應用前景。由于鐵電性和鐵磁性存在對稱,以及二者的電子軌道填充原則在某種意義上互相制衡,自然界中單相磁電體系相對罕見,且在應用溫度區(qū)間內的磁電耦合系數(shù)很小,這嚴重制約了磁電體系在微電子領域的應用,而人工復合磁電體系則可以容易的達到電磁極化同時存在的狀態(tài),與單相磁電體系相比在應用方面優(yōu)勢更顯著。因此制備擇優(yōu)取向甚至外延的復合磁電薄膜,并在薄膜生長過程中對其進行相含量調整和應力調控,觀察不同相含量薄膜中存在的多種應力對其微觀結構的作用,同時探索結構對電學、磁學以及磁電耦合性能的作用,對復合磁電薄膜在基礎研究和生產實用領域均會產生十分寶貴的價值。在實驗研究方面,本文選用鈦酸鹽系鈣鈦礦鐵電材料和鐵酸鹽系鐵磁材料,利用多靶射頻磁控(共)濺射技術沉積取向生長的多鐵復合薄膜,研究薄膜中相分散性的演變規(guī)律,揭示其微觀結構與電學、磁學和磁電耦合性能之間的影響關系。本文的具體研究內容如下:(1)采用不同的磁控濺射條件,在硅(Si)單晶基體上沉積單相BaTiO3鐵電薄膜,探索實驗參數(shù)對薄膜微觀結構和電學性能的作用。實驗證明,在Pt電極和BTO膜層間加入LNO緩沖層會使薄膜的介電頻散性和鐵電性增強;濺射氣壓的升高會使薄膜的擇優(yōu)生長取向度提高、介電常數(shù)和鐵電極化強度增大;適當?shù)某练e溫度(如500℃)可得到介電頻率穩(wěn)定性好、鐵電耐壓性好的BTO薄膜;薄膜厚度增大會使低頻介電常數(shù)、居里轉變溫度和理論充放電能量密度增大。同時在MgO單晶基體上制備單相CoFe2O4磁性薄膜,探索退火工藝對其鐵磁性能的作用,發(fā)現(xiàn)后續(xù)退火處理會使CFO薄膜由鐵磁各向異性轉變?yōu)楦飨蛲浴?2)采用不同的磁控共濺射條件,在SrTi03單晶基體上制備BaTi03-CoFe2O4磁電復合薄膜,研究制備工藝對其微觀結構的作用。結果發(fā)現(xiàn),基體取向按(100)(110)(111)順序變化時,復合薄膜的介電常數(shù)和飽和磁化強度減小,鐵電性表現(xiàn)出各向異性;與基體間存在壓應力的SRO底電極上復合薄膜的擇優(yōu)取向度較高,LSCO底電極上薄膜的介電頻率穩(wěn)定性最差,LNO底電極上的復合薄膜的鐵電性最好;濺射氣壓的升高會使復合薄膜由多晶轉變?yōu)閾駜?yōu)生長,但介電常數(shù)減小、介電損耗峰向低頻移動,且鐵電極化強度和壓電性均減弱;沉積溫度的升高會使復合薄膜趨于形成多晶結構,其介電常數(shù)減小、鐵電性能變好。(3)在前期優(yōu)化制備工藝條件下,制備組分相含量不同的BTO-CFO磁電復合薄膜,研究不同的相分散程度對其結構性能的作用。由掃描探針顯微鏡分析發(fā)現(xiàn),在CFO相含量較高的復合薄膜中,BTO相均勻的分布在CFO基體中,形成了自組裝的微觀納米結構。這種納米復合薄膜顯示出了明顯的“介電逾滲”現(xiàn)象,也就是說,該復合薄膜在較廣的頻率區(qū)間內存在較穩(wěn)定的介電常數(shù)和被抑制的介電損耗。與之形成對比的是,在CFO相含量較少的復合薄膜中,CFO相不均勻的分散在相互微弱連接的BTO基體中,這一較差的分散性導致復合薄膜在低頻下介電常數(shù)增大,并且隨頻率增大變化十分顯著。兩組復合薄膜不同的“介電逾滲”效應可由空間電荷極化與“微電容器”模型之間的對抗作用來解釋,并且電滯回線和漏電密度也表現(xiàn)出與介電頻譜相同的特征。同時,復合薄膜相分散程度對其磁滯回線和磁電耦合系數(shù)也有顯著改變。
【圖文】：

于是鐵電體晶胞中的電偶極矩以若千個可能的取向存在，根據取向是否一致，可逡逑將鐵電晶體分成若干個更小的區(qū)域，這樣的電偶極矩取向相同的小范圍被稱之為逡逑電疇，電疇與電疇的界面就被稱作疇壁（Ｄｏｍａｉｎ邋Ｗａｌｌｐ６－２７！，如圖１－３所示。作為逡逑鐵電物理中的重要概念，電疇的產生是可以減小整個體系的靜電能和應變能的，逡逑但與此同時又導致了疇壁能的出現(xiàn)，且疇壁的運動也會造成極化的變化，因此電逡逑疇和疇壁對體系穩(wěn)定性的作用是雙向的。故而在鐵電材料中，通常很少會出現(xiàn)單逡逑疇狀態(tài)，即整個體系的極化方向一致，因為此時對應的能量會較高，是不穩(wěn)定態(tài)，逡逑所以獨立鐵電材料中通常會含有多個不同極化方向的電疇，至少存在１８０°疇［２８］。逡逑盡管不同電疇的極化電場取向隨機分布、各不相同，但在無外場的熱平衡狀態(tài)下，逡逑體系內外沒有宏觀電場，即體系的表觀凈電偶極矩平衡。逡逑丨邐ｄｏｍａｉｎ邋ｗａｌｌ邋ｆ邐Ｘ邋＾逡逑１（ａ）邋ｋ－Ｋ邋ＨＶｆｂ）邋／邋／—＼逡逑圖１－３電疇結構示意圖（ａ）邋１８０°疇（ｂ）邋９０°疇［２４１逡逑Ｆｉｇ．邋１－３邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｏｆ邋ｄｏｍａｉｎ邋ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ邋ｗｉｔｈ邋（ａ）邋１８０°邋ｄｏｍａｉｎ邋ａｎｄ邋（ｂ）邋９０°邋ｄｏｍａｉｎ逡逑鐵電體由于內部存在電疇而表現(xiàn)出極化滯后現(xiàn)象

這五種多晶型的晶體對稱性依次為六方、立方、四方、正交和菱方結構。除逡逑立方相外，其他結晶相都表現(xiàn)出鐵電效應。在其居里點７ｂ（１３０°Ｃ）以上時，ＢＴＯ逡逑處于順電狀態(tài)，為標準的立方鈣鈦礦結構（如圖１－４所示）：Ｂａ２＋處在立方體的６逡逑個頂角上，０２－處在立方體的６個面心，ＴＷ處在氧八面體的中心。高溫立方相是逡逑最容易描述的，因為它由規(guī)則的角共享八面體１１０６單元組成，該八面體是由一逡逑個具有0頂點和Ｔｉ－０－Ｔｉ邊組成的立方體。在立方相中，Ｂａ２＋處在立方結構的中逡逑心，，名義配位數(shù)為１２。其他較低對稱性的結晶相在較低的溫度時穩(wěn)定存在，并逡逑涉及到Ｂａ２＋向偏心位置的移動，這種材料的顯著性能來源Ｂａ２＋離子的協(xié)同行為。逡逑５逡逑
【學位授予單位】：山東大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TB383.2

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本文編號：2645057