【摘要】：固體酸催化劑從定義上講是指能提供質(zhì)子或接受電子對(duì)的固體。相比于液體酸,固體酸具有易分離回收、結(jié)構(gòu)與酸性可調(diào)控、催化活性高等優(yōu)點(diǎn),因此固體酸催化劑受到了諸多科研工作者的關(guān)注。無論國內(nèi)還是國外,人們深入地研究了各種固體酸催化劑,在合成方法和種類開發(fā)方面有了很大的進(jìn)展。目前,固體酸催化劑已有數(shù)百種,根據(jù)催化劑的組成和性質(zhì)特點(diǎn)分類,主要有沸石分子篩、酸功能化的二氧化硅、雜多酸、金屬氧化物、金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)、酸性離子交換樹脂和碳基磺酸材料等。由于傳統(tǒng)磺酸催化劑的酸位密度低、孔徑小、比表面積低,這不利于生物柴油的制備。本論文以三種不同的碳前驅(qū)體制備出了多種磺酸催化劑,并探討了焙燒溫度和硫酸用量對(duì)材料的孔徑分布與強(qiáng)酸位密度的影響,總結(jié)出材料的物化性質(zhì)對(duì)催化高級(jí)脂肪酸酯化的性能的影響,并探究了部分材料其對(duì)堿性物質(zhì)苯胺的吸附性能。論文主要的研究內(nèi)容包括:(1)以生物質(zhì)蔗糖為碳源,無機(jī)鹽氯化鈉為造孔劑,硫酸為磺化劑,利用噴霧干燥結(jié)合后磺化的方式,我們第一次成功地合成出一種粒徑均一、球形度好的多孔碳基磺酸催化劑。在最優(yōu)化的條件(磺化溫度150 o C,磺化時(shí)間24 h)下,所得到的催化劑具有相互連通的多級(jí)孔道,高的比表面(828 m2/g)和高的強(qiáng)酸位密度(1.019mmol/g)。該磺酸催化劑在油酸的酯化中具有優(yōu)異的催化活性和熱穩(wěn)定性。以典型樣品SN-150C-24 h為催化劑,油酸的轉(zhuǎn)化率高達(dá)97.01%,重復(fù)使用5次之后,油酸的轉(zhuǎn)化率仍維持在82%以上。與商業(yè)化的大孔磺酸樹脂和酸性分子篩相比,本章所制備的多級(jí)孔碳基磺酸催化劑在高級(jí)脂肪酸酯化的性能方面具有明顯的優(yōu)勢。(2)以酚醛樹脂為基質(zhì)材料,表面活性劑F127和硅源TEOS為造孔劑,硫酸為磺化劑,一步法合成介孔磺酸樹脂。該材料具有不錯(cuò)的比表面與較大的孔徑,磺酸基密度高達(dá)0.995 mmol/g,且內(nèi)部結(jié)構(gòu)由許多小球堆積而成,孔道發(fā)達(dá),有利于催化長鏈的高級(jí)脂肪酸酯化。(3)以一種自身攜帶磺酸基的氨基酸(�；撬�)為原料,少量的無機(jī)鹽(氯化鈉)為造孔劑,微流體噴霧干燥后焙燒,并用臭氧進(jìn)行氧化,得到一種全新的固體磺酸材料。該催化劑具有不錯(cuò)的比表面、高的磺酸基團(tuán)密度,在堿性污染物如苯胺的吸附與分離應(yīng)用中具有良好的性能。
【圖文】：

圖 1.1 各類固體酸催化劑在化學(xué)工業(yè)應(yīng)用中的占比[48]。ig. 1.1 Proportion of different solid acid catalysts used in chemical industry石分子篩

圖 1.2 （a）Zeolite Y、Zeolite beta 和 ZSM-5 的結(jié)構(gòu)模型[24]；（b）具有多級(jí)孔道的含錫的 Beta 分子篩應(yīng)用于糖類化合物的轉(zhuǎn)化[49]。Fig. 1.2 (a) Structural models of zeolites (zeolite Y, zeolite beta, and ZSM-5)[24]; (b)Hierarchical Sn-containing Beta zeolite used for the conversion of saccharides[49].
【學(xué)位授予單位】：蘇州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TQ426;TB383.4

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本文編號(hào)：2630397