發(fā)布時(shí)間：2020-04-10 06:39

【摘要】：準(zhǔn)一維的碳基材料是未來(lái)制作分子器件的候選材料,它既可以作為功能器件部分也可以作為器件的連接導(dǎo)線。石墨烯納米帶是準(zhǔn)一維的碳基材料之一,最初石墨烯納米帶是通過(guò)切割石墨片或者碳納米管得到的,但這種自上而下的方法得到的邊緣結(jié)構(gòu)不確定,而且其寬度很難做到10 nm以下,無(wú)法滿足帶隙打開的要求。另一方面,含苯環(huán)的有機(jī)小分子在表面上或者溶液里通過(guò)C-C偶聯(lián)可以合成準(zhǔn)一維的石墨烯納米帶。這種自下而上合成石墨烯納米帶的方法近年來(lái)得到人們的關(guān)注。這種方法得到的石墨烯納米帶只有幾個(gè)碳原子的寬度,邊緣結(jié)構(gòu)具有原子級(jí)的精確度。通過(guò)設(shè)計(jì)不同的前驅(qū)體分子,可以得到不同寬度和邊緣結(jié)構(gòu)的石墨烯納米帶,因不同寬度和邊緣結(jié)構(gòu)的石墨烯納米帶具有不同的電學(xué)和光學(xué)性質(zhì),可以滿足多樣化的器件應(yīng)用需求。本篇論文主要討論了在金屬單晶表面合成不同寬度以及摻雜修飾的椅型石墨烯納米帶,使用掃描隧道顯微鏡對(duì)其形貌進(jìn)行表征,并通過(guò)掃描隧道譜測(cè)量了各種石墨烯納米帶的電子結(jié)構(gòu)。本文還研究了其他的碳基材料比如直鏈烷烴在Au(110)表面的限域聚合反應(yīng)等。主要研究?jī)?nèi)容如下:1.在幣族金屬表面均制備出5個(gè)碳原子寬度的椅型石墨烯納米帶(5-AGNRs),利用前驅(qū)體分子1,4,5,8-四溴萘在Au(111)或Ag(111)表面通過(guò)加熱脫溴反應(yīng)先形成金屬有機(jī)長(zhǎng)鏈,再加熱脫金或銀原子之后C-C偶聯(lián)形成5-AGNRs。在Cu(111)表面則利用3,4,9,10-傒四甲酸二酐分子的脫酸酐反應(yīng)來(lái)合成5-AGNRs。所有的反應(yīng)都在超高真空中進(jìn)行,并利用掃描隧道顯微鏡(STM)系統(tǒng)地研究了合成過(guò)程的每一步產(chǎn)物以及最終的目標(biāo)AGNRs。利用掃描隧道譜(STS)系統(tǒng)而全面地研究了5-AGNRs在各種表面上的電子結(jié)構(gòu)。2.首次制備出8和10個(gè)碳原子寬度的椅型石墨烯納米帶(8,10-AGNRs),合成8,10-AGNRs的方法是利用不同寬度AGNRs的側(cè)向融合,使長(zhǎng)聯(lián)苯(PPP,或稱3-AGNRs)分別與5-AGNRs,7-AGNRs在Au(111)表面上側(cè)向脫氫融合而形成8-以及10-AGNRs。STS測(cè)量得到8-AGNRs在Au(111)表面的占據(jù)態(tài)(-0.5 V)和非占據(jù)態(tài)(+1.8 V),但靠近費(fèi)米能級(jí)附近的能態(tài)暫時(shí)未測(cè)量到。STS測(cè)得10-AGNRs在Au(111)表面的帶隙為2.0 eV左右,這個(gè)值符合考慮到基底作用的GW理論預(yù)測(cè)值。3.使用1,7-二氰基-3,4,9,10-四溴傒分子作為前驅(qū)體合成了邊緣用氰基摻雜的5-AGNRs,通過(guò)該分子在Au(111)表面脫溴并脫金后產(chǎn)生的C-C偶聯(lián)形成了氰基摻雜的5-AGNRs。第一次合成了金原子摻雜的5-AGNRs:用1,4,5,8-四溴萘分子在Au(111)表面通過(guò)適當(dāng)加熱,使大部分金原子脫去形成C-C偶聯(lián),但仍有一些金原子沒有脫去,這樣就形成了金原子摻雜的石墨烯納米帶。STS測(cè)得了金原子產(chǎn)生的一個(gè)很強(qiáng)的未占據(jù)態(tài),位于費(fèi)米能級(jí)以上1 eV左右。這些摻雜的納米帶顯著改變了自身的電子結(jié)構(gòu),摻雜起到了很好的調(diào)控石墨烯納米帶能帶結(jié)構(gòu)的作用。4.探討了直鏈烷烴在Au(110)表面上的限域聚合反應(yīng)。通過(guò)引入烷烴分子的亞甲基側(cè)鏈和利用低能電子束輻照獲得了全局以及局部(1×3)重構(gòu)的表面。在此基礎(chǔ)上,應(yīng)用STM研究了烷烴分子在Au(110)表面聚合反應(yīng)的構(gòu)效關(guān)系。實(shí)驗(yàn)并結(jié)合DFT計(jì)算結(jié)果表明烷烴類分子在Au(110)的(1×3)重構(gòu)表面具有更高的反應(yīng)活性。
【圖文】：

2會(huì)不同，以此來(lái)表征樣品表面的形貌。STM 系統(tǒng)的典型結(jié)構(gòu)如下圖 1.1 所示：控制單元利用加在壓電陶瓷管上的電壓來(lái)精準(zhǔn)控制針尖在平面 xy 方向和豎直 z 方向的移動(dòng)，通過(guò)在樣品上掃描得到每一時(shí)刻的隧道電流，將得到的隧道電流經(jīng)過(guò)電流放大器放大并輸入數(shù)據(jù)處理單元，，然后在顯示屏上顯示最終的圖像，其水平和垂直方向的分辨率可以分別達(dá)到0.1 nm和 0.01 nm。圖 1.1 典型的 STM 系統(tǒng)STM 的工作模式有兩種：恒電流模式和恒高度模式(圖 1.2 是兩種模式的示意圖)。在恒電流模式下，系統(tǒng)利用電子反饋線路來(lái)控制隧道電流，讓隧道電流保持恒定，計(jì)算機(jī)系統(tǒng)控制針尖在表面 xy 方向上移動(dòng)掃描，將得到的隧道電流信息輸入反饋，然后系統(tǒng)控制針尖隨著表面的原子起伏不平在 z 方向上下移動(dòng)以保證每時(shí)刻接收到的隧道電流保持恒定

圖 1.2 STM 的兩種工作模式：(a)恒電流模式；(b)恒高度模式。圖中虛線表示探針的掃描路線。1.2 掃描隧道譜(STS)原理當(dāng) STM 工作時(shí)，探針在樣品表面掃描得到形貌信息，也可以讓針尖停留在樣品上方仍然可以接收到適當(dāng)隧道電流的位置，變化所加的偏壓 V 將得到隧道電流 I的變化曲線I-V，通過(guò)I-V曲線可以得到微分電導(dǎo)dI/dV隨偏壓V的變化曲線dI/dV-V，I-V 曲線和 dI/dV-V 曲線都屬于掃描隧道譜，Scanning Tunneling Spectroscope, 簡(jiǎn)稱STS。STS 譜和樣品表面的電子結(jié)構(gòu)密切相關(guān)，在考慮針尖頭部的電子態(tài)密度的變化忽略不計(jì)的情況下，具體表現(xiàn)為： REVdVdIsF , (1.1)
【學(xué)位授予單位】：蘇州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TQ127.11;TB383.1

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本文編號(hào)：2621884