【摘要】：隨著人類社會的發(fā)展,隨之而來的水污染、大氣污染、核廢料污染、全球變暖、溫室效應(yīng)等環(huán)境問題已經(jīng)在許多國家甚至全球范圍內(nèi)出現(xiàn)。多孔有機(jī)聚合物材料(Porous Organic Polymers,POPs)以其比表面積高、組成元素輕、結(jié)構(gòu)性能可調(diào)、吸附傳感性能優(yōu)異等特點(diǎn)成為現(xiàn)今科學(xué)研究的熱點(diǎn)。本文設(shè)計合成了兩種多孔有機(jī)聚合物材料,并分別對兩種材料的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征,且根據(jù)結(jié)構(gòu)特點(diǎn)的不同對它們分別進(jìn)行Fe~(3+)熒光傳感性能的研究,以及二氧化碳吸附和碘吸附的性能研究。在本文的第三章中,我們報道合成了一種三苯胺官能化的共價有機(jī)聚合物(TPA-COP)。它由三(4-乙炔基苯基)胺和4-溴-N-(4-溴-2-甲氧基亞芐基)-2-甲基苯胺通過鈀催化的Sonogashira交叉偶聯(lián)反應(yīng)合成。TPA-COP具有無定形結(jié)構(gòu)和良好的熱穩(wěn)定性,紫外燈照射下于498nm處產(chǎn)生熒光發(fā)射峰并發(fā)出強(qiáng)烈的黃綠色光。除此之外,當(dāng)其它不同金屬離子如:Na~+、K~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)、Ba~(2+)、Mn~(2+)、Cr~(3+)、Cu~(2+)、Ni~(2+)、Zn~(2+)、Co~(2+)、Al~(3+)等存在時,該聚合物顯示出對Fe~(3+)的選擇性熒光增強(qiáng)響應(yīng),熒光檢測限達(dá)4.3×10~-77 M。我們提出傳感機(jī)理由三齒配位的席夫堿配體位點(diǎn)與Fe~(3+)離子之間的絡(luò)合作用引起的,并且通過核磁和紅外及熒光壽命等手段對傳感機(jī)理進(jìn)行了驗證。在本文的第四章中,我們報道合成了兩種縮醛基連接的多孔有機(jī)聚合物(APOP-1、APOP-2)。它們由1,3,5-三(3'-叔丁基-4'-羥基-5'-羥甲基)苯分別和1,4-對苯二醛和2,5-二甲氧基-1,4-對苯二醛通過一水合對甲苯磺酸催化縮醛化合成。并對APOP-1進(jìn)行了進(jìn)一步的表征及二氧化碳吸附、碘吸附性能研究,高連接性的多孔有機(jī)聚合物APOP-1具有無定形結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的熱穩(wěn)定性。此外,APOP-1也顯示出可觀的二氧化碳吸收能力(273 K 1 bar時8.57%;298 K 1bar時5.37%,Q_(st)達(dá)34 kJ/mol)和碘捕獲能力(350 K時,碘蒸汽吸附量達(dá)220%)。
【圖文】：

當(dāng)然也有非常多的多孔聚合物骨架材料，其具有最高比表面積在 3000 m2/g 左右。PAFs 的出現(xiàn)是結(jié)合學(xué)穩(wěn)定性的理想微孔材料，除此之外，還對溫室氣體在有機(jī)分子和水的非均相混合體系中有較好的分子式綸和朱廣山課題組報道合成了首例芳香性多料以四（4-溴苯基）甲烷作為四面體結(jié)構(gòu)單元，使用oto 型 Ullmann 交叉偶聯(lián)反應(yīng)得到（如圖 1.1 所示的比表面積（SBET= 5640 m2/g）。此外，PAF-1 也能力（1.3 g/g，40 bar，298 K 條件下），氫氣吸附能下），苯蒸氣吸附能力（1306 mg/g）和甲苯蒸氣吸工作中提出的合成方法為設(shè)計合成具有儲存清潔能料提供了一個新的途徑。

圖 1.2 構(gòu)建多孔有機(jī)聚合物的可逆反應(yīng)類型1.4.2.2 微波加熱法眾所周知，微波加熱可以大大縮短反應(yīng)時間，這一方法已經(jīng)在有機(jī)化學(xué)反用了幾十年。如圖 1.4 所示，，以對苯二胺和 1,3,5-三羥基均苯三醛為原料合反應(yīng)在標(biāo)準(zhǔn)溶劑熱條件下生成 TpPa-1，需要兩到三天且需 120oC 高溫到高產(chǎn)率（60 % ~ 80 %）的滿意效果[22]。而 2015 年，Zang wei 等人嘗試加熱條件下合成 TpPa-1，他們?nèi)Ρ蕉泛?1，3，5-三羥基均苯三醛以為 3:2 在 20 mL 玻璃微波管中混合，并通過微波輻射加熱僅在 100oC 條拌加熱 60 分鐘就已達(dá)到很高產(chǎn)率（83 %）[23]。而且與通過標(biāo)準(zhǔn)溶劑熱方的 COF 相比，微波加熱合成的材料展現(xiàn)出相似的特征。1.4.2.2 溫和條件
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TQ317;TB383.4

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