【摘要】：作為一種可再生能源,氫氣具有來源廣泛、清潔以及熱值高等優(yōu)點(diǎn),使其成為化石燃料的理想替代品。然而,氫氣在常溫常壓下是氣態(tài),不利于儲存和運(yùn)輸,如何安全和高效的儲存和運(yùn)輸氫氣成為實(shí)現(xiàn)氫能社會的巨大挑戰(zhàn)。硼烷氨作為儲氫材料具有無毒性、易溶于水、常溫下穩(wěn)定、含氫量高(19.6 wt%)以及低摩爾重量等優(yōu)點(diǎn),被人們認(rèn)為是目前最具有應(yīng)用潛力的儲氫材料。開發(fā)高效和經(jīng)濟(jì)催化劑是大規(guī)模應(yīng)用硼烷氨為儲氫材料的關(guān)鍵。首先,Pt基納米材料因其具有的高催化活性、高選擇性、壽命長等優(yōu)點(diǎn)被廣泛應(yīng)用于催化硼烷氨水解反應(yīng)。目前合成的Pt基合金納米顆粒的粒徑大多大于5nm,阻礙了其催化活性的進(jìn)一步提高。為了降低Pt基合金納米顆粒的尺寸以及進(jìn)一步提高其催化活性,我們引入長鏈-NH2修飾的GO作為載體,通過原位還原的方式制備了NH2-N-r GO負(fù)載的超細(xì)小Pt-Pd合金納米顆粒。由于Pd和Pt之間的電子效應(yīng)以及NH2-N-r GO載體和Pt-Pd NPs之間的電子結(jié)構(gòu)效應(yīng),Pt0.5Pd0.5/NH2-N-r GO復(fù)合物在室溫下對硼烷氨水解反應(yīng)具有優(yōu)異的催化活性,TOF值和活化能分別達(dá)到699.6 mol(H2)·mol(catalyst)-1·min-1和37 k J·mol-1。其次,為了減少貴金屬的用量,我們引入過渡金屬Cu與Pt之間形成Pt-Cu合金結(jié)構(gòu)。采用高溫液相法,以油胺為溶劑和還原劑,制備了Pt-Cu合金納米顆粒,通過超聲負(fù)載的方式將Pt-Cu NPs均勻負(fù)載到CB載體上。研究表明,室溫下,Pt50Cu50/CB復(fù)合物對硼烷氨水解反應(yīng)具有優(yōu)異的催化活性,TOF值和活化能分別達(dá)到98 mol(H2)·mol(catalyst)-1·min-1和36.5 k J·mol-1。近年來,石墨相氮化碳(g-C3N4)作為一種新興的半導(dǎo)體載體材料由于其在太陽能轉(zhuǎn)換和光催化方面潛在應(yīng)用引起了人們廣泛的注意。Cu、Co、Ni等非貴金屬催化劑因其儲量豐富、成本低等優(yōu)點(diǎn)引起人們廣泛的研究興趣。我們以乙酰丙酮鎳為前驅(qū)體,采用高溫液相法制備了單分散Ni NPs,采用熱聚合的方法制備了g-C3N4,通過超聲負(fù)載的方式制備了Ni/g-C3N4復(fù)合物。研究表明,在光照條件下,Ni/g-C3N4復(fù)合物對硼烷氨水解反應(yīng)具有良好的催化活性,TOF值和活化能分別達(dá)18.7 mol(H2)·mol(catalyst)-1·min-1和35.7 k J·mol-1。
【圖文】：

圖 1-2 Ru/Cu NPs@C 制備示意圖[48]Duan 等人通過強(qiáng)酸氧化刻蝕和高溫處理 CNT 的方式制備了表面富含缺陷和氧化性官能團(tuán)的 CNT[49]，然后以此為載體采用濕化學(xué)注入方法制備了 Pt/CNT 復(fù)合物并用于催化硼烷氨水解反應(yīng)，，反應(yīng)示意圖如圖 1-3 所示，CNT 表面獨(dú)特的組織結(jié)構(gòu)性能使其在作為載體時能有效地優(yōu)化 Pt NPs 的尺寸和分布，同時 CNT 與

圖 1-4 G6-OH(Co60)制備示意圖[69]還通過化學(xué)氣相沉積法制備了 MSC-30 和 MCM-41 包覆的烷氨水解反應(yīng)[63]，研究結(jié)果表明 Ni 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 18 %的 出最佳的催化活性，室溫下 TOF 值達(dá) 30.7 min-1。Sun 等人 Ni NPs 催化劑并研究了其催化硼烷氨水解反應(yīng)過程[66]，他
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TB383.1;TQ116.2

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前1條

1 楊X;N-吡啶聯(lián)吡唑銥配合物催化氨硼烷水解放氫[D];大連理工大學(xué);2015年

本文編號：2602946