發(fā)布時間：2020-03-18 19:54

【摘要】：腱-骨止點復雜的過渡結(jié)構(gòu)導致其術(shù)后修復組織在組成和力學性能上難以匹配原生組織,從而極易造成術(shù)后二次拉傷。目前越來越多的生物材料被應用于腱-骨止點的修復�？紤]到修復部位特殊的結(jié)構(gòu)和成分需求,本文選擇具有生物活性的硅磷酸鈣陶瓷(CPS)和具有生物相容性的聚合物作為研究對象,采用電子束蒸鍍法、熱壓法和流延法構(gòu)建硅磷酸鈣基復合材料,研究其理化性能及細胞相容性,通過動物體內(nèi)植入實驗評價其促進腱-骨止點軟骨過渡區(qū)重建的效果,闡述材料成分、結(jié)構(gòu)與其生物學行為的關(guān)聯(lián)。本論文取得的主要研究結(jié)果有:(1)電子束蒸鍍法制備PLGA/CPS納米層復合膜及性能采用電子束蒸鍍的方法制備了不同厚度的聚乳酸-羥基乙酸聚合物(PLGA)/硅磷酸鈣(CPS)納米層復合膜。研究結(jié)果表明,CPS納米層的厚度隨著蒸鍍時間的增加而增大,形貌呈現(xiàn)不規(guī)則的顆粒分布,鈣、磷、硅元素在PLGA表面深度分布不同。蒸鍍CPS后的PLGA表面電負性增加,親水性得到改善,表面蛋白吸附量減少。細胞實驗表明,CPS蒸鍍復合材料更有利于骨髓間充質(zhì)干細胞rBMSCs和小鼠胚胎成纖維細胞NIH3T3的粘附和增殖,并能促進rBMSCs的成骨分化。(2)熱壓法制備PLLA/CPS復合膜及性能采用簡單且環(huán)境友好的熱壓法制備了聚乳酸(PLLA)/硅磷酸鈣(CPS)復合膜。CPS均勻分布在PLLA基體中。與PLLA膜相比,CPS的添加會使復合膜表面接觸角變小,親水性和表面zeta電位增加。PLLA/CPS復合膜能夠在SBF模擬體液中誘導磷灰石的形成。細胞實驗表明,隨著CPS含量的增加,rBMSCs細胞在復合膜上的粘附和增殖能力提升,堿性磷酸酶的表達、細胞外基質(zhì)礦化和膠原表達都有所上調(diào)。體內(nèi)植入實驗進一步證實,PLLA/CPS復合膜具有良好的生物相容性和降解性,可促進膠原組織的有序排列、新骨和軟骨過渡區(qū)的形成,術(shù)后12周后即能夠形成良好的腱-骨愈合界面。(3)流延法構(gòu)建PCL/CPS梯度復合膜及性能采用流延法制備了聚已內(nèi)酯(PCL)/硅磷酸鈣(CPS)梯度復合膜。隨著CPS含量的增加,單個組分PCL/CPS復合膜表面粗糙度減小,表面接觸角降低,親水性增加。細胞實驗說明,PCL/CPS復合膜隨著CPS含量的增加,促進小鼠胚胎成骨細胞MC3T3和NIH3T3細胞的粘附和增殖,表明PCL/CPS復合膜具有成骨和成纖維的潛力。動物實驗表明,PCL/CPS梯度復合膜有利于腱-骨愈合界面過渡區(qū)的形成,并提高止點結(jié)合部位的力學性能。采用表面肝素固定的方法制備了活性分子改性的PCL膜。結(jié)果表明,肝素固定后PCL表面電負性增強,蛋白吸附量增加。細胞實驗結(jié)果顯示,肝素能夠促進NIH3T3細胞和小鼠軟骨細胞ATCD5的粘附和增殖,并能提高相關(guān)細胞的膠原分泌和葡聚糖表達。(4)流延法構(gòu)建PCL/Sr-CPS復合膜及性能采用溶膠凝膠法合成了不同鍶(Sr)摻雜的CPS粉體。在1300℃合成溫度下,低含量(5%)的Sr-CPS物相主要是CPS相,高含量(10%)的Sr-CPS物相除了CPS主相,存在Sr_2SiO_4。CPS晶格中Sr和Ca形成有限固溶體,Sr離子通過填充或者取代Ca離子的位點進入CPS晶格中。當Sr摻雜過量時,Sr與其他離子結(jié)合析出雜質(zhì)相。采用流延法制備了聚己內(nèi)酯(PCL)/摻鍶硅磷酸鈣(Sr-CPS)復合膜。Ca離子釋放量與PCL/Sr-CPS復合膜中Ca含量呈正比,Sr離子釋放量與摻Sr量相關(guān)。細胞實驗表明,PCL/Sr-CPS復合膜能夠促進與腱-骨相關(guān)細胞的早期粘附和增殖,Sr的存在能夠促進細胞的成骨分化和膠原表達。
【圖文】：

腱-骨愈合用硅磷酸鈣復合材料的設(shè)計、制備及性能研究組成和結(jié)構(gòu)間的止點處是連著骨與肌腱的毫米大小并高度有序26]。在生理力學測定中發(fā)現(xiàn)，肌腱組織的彈性模量模量是 20 GPa[27]。這種結(jié)構(gòu)上界面上力學不匹配性損傷[28-30]。不管是從宏觀上（組織）還是微觀上看（理性差異都使得界面更為復雜[31]。

第 1 章 引 言糖[36,37]。第四，，骨，由不同類型的骨細胞構(gòu)成，其有機蛋白基質(zhì)占總量的 30%，主要是 I 型膠原蛋白(90-95%)和其他非膠原蛋白，剩下的 70%是羥基磷灰石Ca10(PO4)6(OH)2[31, 38-40]。
【學位授予單位】：中國科學院大學(中國科學院上海硅酸鹽研究所)
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：R318.08;TB33

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本文編號：2589118