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負(fù)載型多孔材料的設(shè)計(jì)、合成及其催化性能研究

發(fā)布時(shí)間:2019-11-20 00:05
【摘要】:多孔材料是人們?nèi)粘Ia(chǎn)生活中一類重要的應(yīng)用材料,在異相催化、氣體儲(chǔ)存與分離、光電和傳感等領(lǐng)域都有著重要的應(yīng)用。本論文在負(fù)載型多孔材料應(yīng)用于催化方面進(jìn)行了一定的研究,設(shè)計(jì)、制備了新型的負(fù)載型多孔材料,并對(duì)其結(jié)構(gòu)和催化性能進(jìn)行了研究和探討。(1)以水分散性的苯胺寡聚體納米線作為模板,利用自下而上的方法成功制得了金.二氧化硅介孔納米線管。中間體納米線模板.金.二氧化硅復(fù)合體具有類似三明治狀的結(jié)構(gòu),在煅燒后大部分的金粒子被固定到二氧化硅介孔管的內(nèi)壁中,防止了金粒子的聚集、脫落和長大。得到的金.二氧化硅介孔納米管的比表面積較大,具有大量介孔孔道和管腔的一維開放孔道,同時(shí)對(duì)苯胺寡聚體納米線模板表面所負(fù)載的金納米粒子的含量和粒徑進(jìn)行了探討,通過催化經(jīng)典的染料四硝基苯酚降解反應(yīng)來檢測其催化性能。(2)利用框架內(nèi)部表面工程策略和思路,通過調(diào)節(jié)兩種二醛單體(2,2’-聯(lián)吡啶-5,5'-二甲醛即2,2'-BPyDCA和4,4’.聯(lián)苯二甲醛)的比例,與四氨基單體PyTTA進(jìn)行醛胺縮合,得到了一系列含有兩種含氮配體(聯(lián)吡啶基團(tuán)和亞胺鍵結(jié)基團(tuán))的X% BPy COF(X為25,50,75,100),通過改變二醛單體2,2'-BPyDCA的加入比例,首次實(shí)現(xiàn)了對(duì)COF材料內(nèi)含氮配體量的調(diào)控。(3)將合成的亞胺類二維共價(jià)有機(jī)框架X% BPy COF(X為25,50,75,100). TF-BD COF和BiPh COF進(jìn)行負(fù)載了貴金屬催化劑醋酸鈀分子,通過框架內(nèi)的含氮配體(聯(lián)吡啶基團(tuán)和亞胺鍵結(jié)基團(tuán))對(duì)醋酸鈀從分子級(jí)別水平上進(jìn)行絡(luò)合和控制,同時(shí)研究了醋酸鈀負(fù)載量與含聯(lián)吡啶的二醛單體2,2'-BPyDCA加入量之間的關(guān)系。(4)對(duì)負(fù)載醋酸鈀后的各框架材料Pd(Ⅱ)@X% BPy COF(X為 25,50,75,100).Pd(II)@TF-BD COF.Pd(II)@BiPh COF進(jìn)行了測試表征,通過孔徑分布模擬、XPS等測試手段研究了醋酸鈀分子在各COF內(nèi)部的絡(luò)合作用和位置;對(duì)負(fù)載醋酸鈀后的四種框架材料Pd(Ⅱ)@X%%BPy COF(X為25,50,75,100)進(jìn)行了催化性能測試,選取Heck反應(yīng)進(jìn)行催化性能的測試和比較。(5)將四種框架材料X%BPy COF(X為25,50,75,100)進(jìn)行絡(luò)合兩種金屬化合物,首先絡(luò)合氯代(1,5-環(huán)辛二烯)銠,然后再絡(luò)合醋酸鈀,對(duì)得到的Rh(Ⅰ)/Pd(Ⅱ)@X% BPy COF(X為25,50,75,100)進(jìn)行測試表征,首次實(shí)現(xiàn)了COF進(jìn)行負(fù)載雙金屬,并對(duì)兩種金屬配合物在框架內(nèi)部的絡(luò)合作用和位置進(jìn)行了研究。
【圖文】:

示意圖,孔道,活性炭,體系


的條件下加熱碳化獲得的活性炭和木炭等材料。多孔材料其實(shí)就是一類內(nèi)部含有逡逑孔道的材料,孔道分布或有序或無序,,孔徑大小或均一或不均一。天然多孔活性逡逑碳材

本文編號(hào):2563302

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