【摘要】：目前,通過靜電吸附組裝、物理包覆、金屬沉積、煅燒等改性方法制備的復合材料在電化學傳感器領域中被廣泛應用于電極的修飾。在電化學修飾電極材料中嵌段聚合物引起了大家很大關注,雖然合成嵌段共聚物并不難,但是將嵌段共聚物應用于電化學傳感器并不多見,尤其嵌段共聚物復合材料。本論文采用親水中性嵌段(聚甲基丙烯酸羥乙酯,簡稱PHEMA)和陽離子型聚電解質嵌段(聚甲基丙烯酸二甲氨基乙酯,簡稱PDMAEMA)構成的聚陽離子型二嵌段共聚物(簡稱PHEMA-b-PDMAEMA),我們利用此二嵌段共聚物制備復合材料來修飾電極研究嵌段聚合物復合材料在電化學傳感器中的應用。本論文的主要研究內容如下：(1) PHEMA-b-PDMAEMA/葡萄糖氧化酶／石墨烯復合材料修飾電極的制備及其對葡糖糖(Glu)和雙氧水(H202)的電催化。由帶正電的二嵌段聚合物PHEMA-b-PDMAEMA與帶負電的葡糖糖氧化酶(GOD)以靜電吸附的形式組成的復合膜,結合導電性好的石墨烯(rGO)共同組成復合材料修飾裸玻碳電極。利用掃描電子顯微鏡(SEM)對PHEMA-b-PDMAEMA/GOD/rGOs復合膜進行了表面形貌表征,通過循環(huán)伏安(CV)、交流阻抗(EIS)、電流-時間曲線(i-T)、方波伏安法(SWV)對PHEMA-b-PDMAEMA/GOD/rGOs復合膜的電化學行為進行了研究。結果表明該復合膜為GOD的電催化反應提供了適宜的微環(huán)境。該復合膜修飾的裸玻碳電極對葡萄糖、過氧化氫(H202)表現(xiàn)出高的電催化性能,如具有較高的催化電流、催化時間(5 s)、反應靈敏度(53μA·mM-1)、線性范圍(10-6～10-4 M)、低檢測限(10-8M)等性質。因此,PHEMA-b-PDMAEMA/GOD/rGOs復合材料在酶傳感器具有實際應用價值。(2) PHEMA-b-PDMAEMA/多壁碳納米管(MWCNTs)復合材料修飾電極的制備及其對環(huán)境污染物雙酚A的檢測。PHEMA-b-PDMAEMA/MWCNTs復合材料結合了MWCNTs的電催化性和質子化PHEMA-b-PDMAEMA的靜電吸附能力,其修飾的玻碳電極對雙酚A具有很高的電催化性能,比如快響應時間(4s)、很高的靈敏度(55.9μA·mM-1·cm-2)、寬線性范圍(2×10-8～10-4 M)、低檢測限(10-8 M)、高重復性、強穩(wěn)定性和強抗干擾能力等,并應用于實際樣品的定性定量分析,體現(xiàn)了其在食品安全監(jiān)測領域有潛在實用價值。(3) PHEMA-b-PDMAEMA/Ag復合材料修飾電極制備及其對H202的電催化。利用電沉積法將Ag+負載到無規(guī)多孔的二嵌段聚合物PHEMA-b-PDMAEMA膜表面,采用SEM、CV和i-T曲線對PHEMA-b-PDMAEMA/Ag膜表面形態(tài)進行了表面形貌分析和電化學性能的測試�；谶^渡金屬Ag的催化性質,復合膜修飾電極實現(xiàn)了對H202的直接電催化,且展現(xiàn)出了快催化時間(5s)、高反應靈敏度(107.1μA·mM-1)、寬線性范圍(10-6～104 M)、低檢測限(10-8M)等優(yōu)點。(4)基于PHEMA-b-PDMAEMA聚合物的碳氮復合材料包覆氧化鎳微球的無酶傳感器性能研究：由溶劑熱法制備出的微球氫氧化鎳(Ni(OH)2)與二嵌段聚合物(PHEMA-b-PDMAEMA)高溫煅燒,合成出碳氮顆粒包覆微球多孔氧化鎳復合材料。通過EDS、SEM、XRD、CV和i-T曲線對此復合材料的結構、元素種類、表面形貌及電化學行為進行分析與測試。實驗發(fā)現(xiàn)此復合材料修飾電極表現(xiàn)出優(yōu)良的電化學性能,且對H202的檢測有較快的催化時間(3s)、反應靈敏度(15μA·mM-1·cm-2)、寬線性范圍(10-6～10-3M)、低檢測限(10-8M)等優(yōu)良性能。
【學位授予單位】：湘潭大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TB33;O657.1

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