【摘要】：C02是最主要的溫室氣體,用于碳捕集分離的高性能材料的設(shè)計(jì)和優(yōu)化是當(dāng)今社會(huì)所面臨的重要挑戰(zhàn)。微孔金屬有機(jī)框架(MOFs)作為碳捕集的新材料,在結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和性能調(diào)控方面表現(xiàn)出明顯的優(yōu)勢(shì),但存在吸附量和再生能難以平衡的問(wèn)題、熱穩(wěn)定較低等不足。我們利用主客體間弱作用力的協(xié)同效應(yīng),曾獲得高吸附量和低再生能的材料UTSA-16,但仍無(wú)法判斷提供弱作用力協(xié)同效應(yīng)的基團(tuán)的優(yōu)化間距。本論文以氧化石墨烯(GO)為主要研究對(duì)象。針對(duì)優(yōu)化間距的問(wèn)題,我們以GO與有機(jī)硼酸得到的多孔氧化石墨烯框架(GOFs)為模型,通過(guò)改變反應(yīng)物和反應(yīng)條件調(diào)控GOFs間距、比表面積、CO2吸附量和吸附焓等參數(shù),得到高吸附量和低再生能的優(yōu)化GOF材料及其優(yōu)化的GO層間距為10.3A,為高綜合性能C02捕獲材料的設(shè)計(jì)提供了依據(jù)和指導(dǎo)。針對(duì)熱穩(wěn)定性的問(wèn)題,我們將GO與穩(wěn)定性較低的UTSA-16復(fù)合,得到首例核殼結(jié)構(gòu)的MOF-GO復(fù)合材料,GO包覆將熱穩(wěn)定性從母體材料的139℃顯著提高到280℃,其CO2/CH4選擇性從29.8提高到114.4,位居當(dāng)前報(bào)道的MOFs材料第二位。進(jìn)一步,我們用GO與MIL-101(Cr)進(jìn)行復(fù)合。復(fù)合后,材料的BET表面積提高了50%,常溫常壓下C02和C2H2的吸附量從45.5和65.6 cm3/g提高到57.7和85.1 cm3/g,穿透實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明在干法和濕法條件下對(duì)C02/N2都有很好的分離效果。GO復(fù)合方法為MOFs材料的實(shí)用化和綜合性能提升提供了新的思路。
【學(xué)位授予單位】：福建師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：O613.71;TB33

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本文編號(hào)：2541101