【摘要】：自二十一世紀(jì)以來(lái),現(xiàn)在工業(yè)得到了迅猛的發(fā)展,能源和環(huán)境問題已成為經(jīng)濟(jì)發(fā)展中所面臨的巨大挑戰(zhàn),催化劑在工業(yè)生產(chǎn)中的應(yīng)用也日益廣泛。催化劑性能的提升能夠減少能源的消耗,提高生產(chǎn)效率,降低生產(chǎn)成本,減少生成過程中不必要的副產(chǎn)物的出現(xiàn)而造成對(duì)環(huán)境的污染。通常,催化劑活性組分顆粒的大小和在載體上的分布是影響催化劑的活性、選擇性以及穩(wěn)定性的重要因素,貴金屬鉑由于具有優(yōu)良的催化性能而成為了科研研究的重點(diǎn)。本文利用原子層沉積(ALD)技術(shù)在碳納米管(CNTs)上制備得到了尺寸均一可控且高度分散鉑納米顆粒。實(shí)驗(yàn)制備的碳納米管負(fù)載鉑催化劑(Pt/CNTs)在加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出了良好的催化性能,以苯乙烯加氫反應(yīng)作為探針反應(yīng)研究了鉑催化劑顆粒尺度對(duì)其催化活性的影響。結(jié)果表明,通過原子層沉積的方法可以在1個(gè)納米的范圍內(nèi)對(duì)鉑顆粒的尺寸進(jìn)行精確調(diào)控,鉑納米顆粒的尺寸在大約0.5nm左右的時(shí)候?qū)τ诒揭蚁┘託浞磻?yīng)的催化活性最高。本文還通過浸漬法制備了鉑負(fù)載量相同的Pt/CNTs催化劑,與原子層沉積法所得的Pt/CNTs催化劑相比,浸漬法所得催化劑的顆粒較大,而原子層沉積法所得的催化劑顆粒尺寸更小,尺寸分布更加均一,對(duì)于苯乙烯和硝基苯的加氫反應(yīng)展現(xiàn)出了更高的活性和選擇性。結(jié)果表明,原子層沉積法制備的Pt/CNTs催化劑對(duì)于上述兩種加氫反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率較高,對(duì)于硝基苯加氫生成苯胺的選擇性也優(yōu)于浸漬法所得的Pt/CNTs催化劑,而兩種方法所得的催化劑對(duì)苯乙烯加氫生成乙苯的選擇性均為100%。利用ALD方法在不同載體上沉積了相同循環(huán)次數(shù)的Pt顆粒,對(duì)催化反應(yīng)的載體效應(yīng)進(jìn)行了一定的研究,結(jié)果表明經(jīng)過硝酸處理后的CNTs對(duì)苯乙烯加氫反應(yīng)的活性明顯優(yōu)于其他載體。為了進(jìn)一步探究ALD在CNTs上的沉積反應(yīng),我們采用了傅氏轉(zhuǎn)換紅外線光譜(FTIR)、拉曼(Raman)、X射線光電子能譜(XPS)等分析手段對(duì)CNTs沉積Pt納米粒子進(jìn)行了表征。發(fā)現(xiàn)CNTs在經(jīng)過沉積反應(yīng)后表面的官能團(tuán)和晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生了明顯的變化,而且隨著沉積循環(huán)的增多,Pt納米粒子的表面價(jià)態(tài)也發(fā)生了改變,零價(jià)金屬態(tài)的Pt顆粒有助于加氫反應(yīng)的進(jìn)行。
【學(xué)位授予單位】：青島科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O643.36;TB383.1

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本文編號(hào)：2518120