【摘要】：蒙脫石具有特殊的二維納米結(jié)構(gòu)并含可交換性層間陽離子,是一種環(huán)境友好、高效廉價的吸附材料,可廣泛應(yīng)用于環(huán)境修復(fù)領(lǐng)域,特別適用于處理染料/印染廢水。然而,吸附染料后廢棄蒙脫石的處理處置和資源化回用問題仍然是制約蒙脫石污染修復(fù)應(yīng)用的一大難題。因此,開發(fā)合適的廢棄蒙脫石處理方法具有重要的意義。而另一方面,當前通過無機模板法制備碳納米材料的研究吸引了越來越多的關(guān)注。制備過程中,常以吸附的有機化合物作為碳源,碳化后在無機模板的孔道中直接轉(zhuǎn)化為碳材料。然后,通過酸洗去掉無機模板,從而得到純凈的碳材料。例如,當層狀硅酸鹽礦物作為模板時,就能夠制備出二維結(jié)構(gòu)的碳材料(即類石墨烯材料)。而且,這種類石墨烯材料在多個領(lǐng)域具有潛在應(yīng)用。本研究以吸附陽離子染料(結(jié)晶紫和亞甲基藍)后的廢棄蒙脫石為前驅(qū)體,通過氮氣保護下加熱碳化及后續(xù)酸洗,成功制備了雜原子摻雜型類石墨烯碳納米材料。利用熱重(TG)、X射線衍射(XRD)、紅外光譜(FTIR)、元素分析、拉曼光譜、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、原子力顯微鏡(AFM)、X射線光電子能譜(XPS)等現(xiàn)代測試技術(shù)對所得材料的結(jié)構(gòu)、組成和形貌進行分析,并對所得碳材料的電催化性能進行表征,重點探討了熱處理溫度對所得類石墨烯碳材料結(jié)構(gòu)和性能的影響。論文所取得的主要結(jié)論如下:(1)以吸附結(jié)晶紫的廢棄蒙脫石為原料,制備了單層碳-蒙脫石納米復(fù)合材料。研究結(jié)果表明,所得碳/蒙脫石納米復(fù)合材料的層間域高度為0.36 nm,接近于單層石墨烯的厚度(0.34 nm)。通過簡單改變碳化溫度能夠調(diào)控碳單層中的碳/氮原子比。碳化過程中,層間的結(jié)晶紫和蒙脫石相互影響:蒙脫石片層作為模板能夠?qū)⒔Y(jié)晶紫轉(zhuǎn)化為碳單層,形成的碳單層反過來又能保護蒙脫石的片層結(jié)構(gòu)。(2)將碳/蒙脫石納米復(fù)合材料酸處理,去掉蒙脫石片層后成功制備了N摻雜類石墨烯材料。酸洗之后得到了較為純凈的具有類石墨烯片層結(jié)構(gòu)的碳材料。碳材料的Raman光譜呈現(xiàn)出明顯的D峰和G峰,二者強度比隨著碳化溫度的升高而升高,說明蒙脫石模板對碳源的石墨化具有一定的“阻礙效應(yīng)”。而且,碳材料中同時存在吡啶型、吡咯型和石墨型三種結(jié)構(gòu)的N,隨著溫度的升高,吡啶N向更為穩(wěn)定的石墨N轉(zhuǎn)化。分析所得N摻雜類石墨烯材料的峰電壓、起始電壓和電子轉(zhuǎn)移數(shù),結(jié)果表明,其具有較好的氧還原反應(yīng)(ORR)電催化活性。(3)以吸附亞甲基藍的廢棄蒙脫石為原料,制備了N、S共摻雜類石墨烯碳納米材料。碳化后所得碳/蒙脫石復(fù)合材料的層間域隨著溫度的升高逐漸減小至0.44 nm,略大于單層石墨烯厚度,這是由于半徑較大的S不能很好地適應(yīng)sp2碳網(wǎng)絡(luò)導致其略突出二維碳片層所造成的。形貌分析結(jié)果證實了碳材料中類石墨烯片層的存在。XPS分析結(jié)果表明,碳材料中同時存在C、S和N三種元素,且N原子以三種方式(吡啶N、吡咯N和石墨N)摻雜進入石墨烯網(wǎng)絡(luò),而S原子主要以噻吩S的形式存在。最后,所得N、S共摻雜類石墨烯材料呈現(xiàn)出較好的ORR電催化活性和穩(wěn)定性,在燃料電池中具有潛在應(yīng)用。
[Abstract]:......
【學位授予單位】：中國科學院研究生院(廣州地球化學研究所)
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：X705;TB383.1

【參考文獻】

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本文編號：2270308