本文選題：液相外延 + 超低過飽和狀態(tài)�。� 參考：《上海交通大學》2015年博士論文

【摘要】：不同微觀結(jié)構(gòu)的高溫超導體(HTS)具有不同的應(yīng)用價值,c軸取向的REBa2Cu3O7-δ(REBCO,RE=rare earth)通常用于輸電線纜的開發(fā),基于約瑟夫森結(jié)的量子器件研制則強烈依賴于a軸取向的調(diào)控,而晶界結(jié)構(gòu)的探究對超導性能的提高具有深遠的意義。實現(xiàn)微結(jié)構(gòu)的精確控制,是高溫超導材料關(guān)鍵的研究方向之一。在諸多的制備方法中,液相外延技術(shù)憑借高結(jié)晶品質(zhì)、低制備成本、高生長速度等優(yōu)勢,使其成為一種重要的HTS研究手段。多年以來,我們一直關(guān)注和研究REBCO膜材料在液相外延生長過程中精細的取向調(diào)控,并試圖得到高品質(zhì)的膜。另一方面,為了滿足超導物性研究的需要,同時也為了克服大尺寸晶體的生長難題,提出有創(chuàng)意且有效果的方法很有必要。本論文的主要科學意義在于,解決了微結(jié)構(gòu)精細調(diào)控中長期困惑的難題,開創(chuàng)性地提出了多種實現(xiàn)超低過飽和度的方法,結(jié)合相圖解釋了超低過飽和狀態(tài)的形成機制,為各種過飽和狀態(tài)的控制提供了指導意見,且將獲得超低過飽和度的方法推廣到更多的應(yīng)用中。此外,在晶體生長領(lǐng)域,提出了空氣中生長最大尺寸單晶的有效方法,并為摻雜晶體的生長提供了一種普適性的解決方案。經(jīng)過幾年的深入研究,主要取得了以下成果:1、微結(jié)構(gòu)的精細調(diào)控文獻中顯示,空氣條件下a軸取向的REBCO生長窗口小于3 K,可靠制備極其困難,主要是因為過冷度效應(yīng)與(110)取向的Nd Ga O3(NGO)基板回溶效應(yīng)之間存在強烈的競爭,致使局域過飽和度較高。我們之前的研究結(jié)果表明,較高的過飽和狀態(tài)適合c軸膜的生長,而a軸膜的生長需要較低的過飽和狀態(tài)。我們利用冷卻速率可以改變亞穩(wěn)區(qū)寬度的特點,將生長條件從亞穩(wěn)區(qū)移動到不穩(wěn)區(qū),獲得了寬達35 K的a軸膜生長窗口,其原理可以解釋為自發(fā)形核快速消耗了絕大多數(shù)的溶質(zhì),同時抑制了溶質(zhì)離子擴散到生長界面,從而形成了超低的過飽和狀態(tài)。為了避免不穩(wěn)區(qū)自發(fā)形核產(chǎn)生的浮游物對膜品質(zhì)的影響,我們利用新鮮溶劑加入量與保溫時間之間的競爭,在亞穩(wěn)區(qū)得到了寬達30 K的a軸膜生長窗口,其原理可以簡單概括為溶液經(jīng)歷了從欠飽和到飽和再到過飽和的狀態(tài),異于傳統(tǒng)方法的飽和到過飽和狀態(tài)。我們還發(fā)現(xiàn)了Y-Ba-Cu-O溶液在NGO單晶基板上浸潤的各向異性,并觀察到膜結(jié)構(gòu)面外取向的連續(xù)演化,不僅生長出宏觀無裂紋的平整a軸膜,而且進一步證實了有效過飽和度與取向轉(zhuǎn)變關(guān)系的正確性。2、超低過飽和狀態(tài)的應(yīng)用利用超低過飽和狀態(tài)減小膜的生長速率,我們在c軸取向的YBCO/LAO薄膜籽晶上得到了無裂紋的c軸YBCO膜,以適應(yīng)超導線材和器件的需求;利用超低過飽和狀態(tài)抑制c軸膜的生長,我們在a/c混合取向的YBCO/LAO薄膜籽晶上得到了純a軸的Sm BCO膜,為取向控制提供了新的路徑;利用超低過飽和狀態(tài)可以在低溫實現(xiàn),低溫又能夠抑制LAO基板的腐蝕,我們在LAO基板上獲得了連成片的YBCO膜,而文獻報道只能得到稀疏的晶粒;我們通過精細調(diào)節(jié)溶液的過飽和狀態(tài),系統(tǒng)研究了a軸晶粒在c軸取向YBCO膜中的分布,制備了取向一致的a軸晶粒分布于c軸膜的晶界結(jié)構(gòu),并合理解釋了生長機制,這有利于磁通釘扎技術(shù)的應(yīng)用研究;基于超低過飽和狀態(tài)的實現(xiàn),我們給出了約瑟夫森結(jié)研制的液相外延解決方案,試圖為相關(guān)器件的開發(fā)提供一條全新的思路。3、大尺寸高品質(zhì)單晶及摻雜晶體的生長我們在YBCO單晶的生長過程中引入了冷卻速率,并系統(tǒng)研究了該參數(shù)對生長速率的影響,成功獲得了空氣中最大尺寸的YBCO單晶。我們還研究了摻雜晶體的生長,只需在坩堝的制作工藝中引入金屬氧化物,就能實現(xiàn)各種金屬元素摻雜晶體的生長。作為一個案例,我們生長了最大尺寸的Mg元素摻雜的YBCO晶體,其Tc值約為50 K。通過本論文的工作,希望能為液相外延中REBCO膜的取向調(diào)控、特定結(jié)構(gòu)晶界的制備或是大尺寸晶體的生長提供具體的指導,同時也能為其他體系溶液過飽和狀態(tài)的精細調(diào)節(jié)提供參考,并且期望文中涉及的諸多新方法可以為磁通釘扎技術(shù)的應(yīng)用、約瑟夫森結(jié)的研制以及更多摻雜晶體的制備提供創(chuàng)新思路和啟示。
[Abstract]:High temperature superconductors ( HTS ) with different microstructure have different application values , and the REBa2Cu3O7 - 未 ( RECO , RE = rare earth ) oriented by c - axis is usually used in the development of transmission cables . In the field of crystal growth , it is important to study the growth of super - ultra - low oversaturation . In addition , in order to meet the needs of high - quality crystal growth , it is very difficult to obtain high - quality films . In this paper , we also studied the growth rate of Y - Ba - Cu - O solution on the single crystal substrate of NGO .
【學位授予單位】：上海交通大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：O78;TM26

【參考文獻】

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1 趙忠賢,陳立泉,楊乾聲,黃玉珍,陳賡華,唐汝明,劉貴榮,崔長庚,陳烈,王連忠,郭樹權(quán),李山林,畢建清;SUPERCONDUCTIVITY ABOVE LIQUID NITROGEN TEMPERATURE IN Ba-Y-Cu OXIDES[J];Science Bulletin;1987年10期

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本文編號：1967888