本文選題：石墨烯凝膠 + 水熱法��； 參考：《湘潭大學》2015年碩士論文

【摘要】：以碳原子通過sp2雜化構成的六角蜂巢狀的石墨烯,是一種新型的二維材料,具有高的比表面積、快速的二維電荷傳導、優(yōu)異的機械延展性以及超高的穩(wěn)定性等特性,這些優(yōu)異特性,使得它成為一種非常有吸引力的支撐平臺,被用來負載功能物質,人們將它廣泛地應用于光電轉換、能源儲存、催化、以及生物醫(yī)藥等領域……最近發(fā)現(xiàn)在水熱法制備的過程中增加石墨烯的濃度,部分的柔性石墨烯薄片可以重疊或合并,形成三維多孔結構。這種特殊的結構可以有效地避免石墨烯薄片不可復轉地的堆疊,促進了電解質離子向表面區(qū)域的滲透,增加更多的反應中心,意味著此種新型石墨烯材料是一種理想的模型可用來最大化比表面積,在設計和構筑新型高性能的光催化劑和光電器件等領域具有廣闊的應用前景。為了解決禁帶較寬的TiO2和ZnO半導體光催化材料的光吸收范圍窄、電荷分離傳輸慢、以及反應活性位點不足、光催化效率較低等重要問題,本文提出以新型的三維石墨烯結構為支撐骨架,分別引入不同的活性物質來提高傳統(tǒng)光催化材料來光電轉換效率。具體研究內容如下:1、針對二氧化鈦對光不敏感,只限于紫外區(qū),光生電子空穴對復合率高等問題,采用一步水熱合成方法將TiO2(P25)和CdS納米粒子自組裝嵌入到三維石墨烯片上,得到內嵌CdS/P25 type-II能級匹配結構三維多孔狀的石墨烯基復合凝膠,研究發(fā)現(xiàn),與非凝膠和雙元凝膠材料相比,CdS/P25/graphene凝膠有更好的光催化性能,這主要是由于其增強的光吸收、高效的電荷分離、優(yōu)異的穩(wěn)定性,可以有效地拓展光的吸收范圍、抑制光生電荷的分離和促進載流子的轉移。2、為了解決氧化鋅對光的吸收范圍窄、電荷分離傳輸?shù)葐栴},我們引進CdS納米顆粒來擴展其對光的吸收范圍,在此同時,加入石墨烯,來提高電荷轉移效率,通過水熱反應將納米級的氧化鋅粒子和硫化鎘顆粒沉積到石墨烯納米片上,從而制備出三元ZnO/CdS/graphene復合材料,研究發(fā)現(xiàn)其光電化學性能得到加強,很好的解決傳統(tǒng)ZnO光催化劑的這些不足。3、TiO2作為一種常見的催化劑廣泛的應用到環(huán)境去污和能源轉換,但是其活性一直受到光生電子空穴對復合率高、反應活性點有限、以及電荷傳輸?shù)热毕莸挠绊?采用水熱處理方法將MoS2納米片和二氧化鈦(P25)納米粒子,自組裝嵌入到三維石墨烯里得到三維多孔MoS2/P25/graphene復合材料,對其光電化學性能和光催化降解性能表征,發(fā)現(xiàn)其光電流在+0.6V時是37.45 mA/cm2較單獨的P25提高了6倍,光催化降解甲基橙大約在15分鐘內全部完成,這表明成功地解決光生電子空穴對復合率高、活性反應點有限等問題。
[Abstract]:Hexagonal honeycomb graphene, which is composed of carbon atoms by sp2 hybrid, is a new two-dimensional material with high specific surface area, fast two-dimensional charge conduction, excellent mechanical ductility and ultra-high stability. These excellent properties make it a very attractive supporting platform for loading functional substances. It is widely used in photoelectric conversion, energy storage, catalysis, biomedicine and other fields. Recently it has been found that when the concentration of graphene is increased during hydrothermal preparation some flexible graphene sheets can overlap or merge to form a three-dimensional porous structure. This special structure can effectively avoid the stacking of graphene sheets, promote the permeation of electrolyte ions to the surface region, and increase the number of reaction centers. It means that this new graphene material is an ideal model to maximize the specific surface area and has a broad application prospect in the design and construction of new high-performance photocatalysts and optoelectronic devices. In order to solve the important problems such as narrow photoabsorption range, slow charge separation and transport, insufficient reactive sites and low photocatalytic efficiency of TiO2 and ZnO semiconductor photocatalytic materials with wide band gap, In this paper, a novel three-dimensional graphene structure is proposed to improve the photoelectric conversion efficiency of traditional photocatalytic materials by introducing different active substances. The specific contents of the study are as follows: (1) aiming at the problem that titanium dioxide is not sensitive to light, only in the ultraviolet region, and the photogenerated electron hole has high recombination rate, the one-step hydrothermal synthesis method is used to self-assemble the TIO _ 2O _ 2N _ (25) and CdS nanoparticles onto the three-dimensional graphene wafer. Three dimensional porous graphene composite gels with embedded CdS/P25 type-II energy level matching structure were obtained. It was found that the photocatalytic properties of CDs / P25 / graphene gels were better than those of non-gels and binomial gels, mainly due to their enhanced photoabsorption. High efficiency charge separation and excellent stability can effectively expand the absorption range of light, suppress photogenerated charge separation and promote carrier transfer. In order to solve the problems of narrow absorption range and charge separation transmission of zinc oxide, We introduce CdS nanoparticles to expand their absorption range of light, and at the same time, we add graphene to improve the charge transfer efficiency, and we deposit nano-sized zinc oxide particles and cadmium sulfide particles onto graphene nanocrystals through hydrothermal reactions. As a result, ternary ZnO/CdS/graphene composites were prepared. It was found that the photochemical properties of ternary ZnO/CdS/graphene composites were strengthened, which could solve the disadvantages of traditional ZnO photocatalysts. As a common catalyst, it was widely used in environmental decontamination and energy conversion. However, its activity has been affected by the defects such as high recombination rate, limited reactive point and charge transport due to photogenerated electron holes. The MoS2 nanoparticles and TiO2 P25) nanoparticles were prepared by hydrothermal treatment. Three-dimensional porous MoS2/P25/graphene composites were prepared by self-assembly and embedded into three dimensional graphene. The photochemical properties and photocatalytic degradation properties of the composites were characterized. It was found that the photocurrent at 0.6 V was 6 times higher than that of P25 alone at 37.45 mA/cm2. The photocatalytic degradation of methyl orange was completed in about 15 minutes, which indicated that the problems of high recombination rate of photogenerated electron hole and limited active reaction point were successfully solved.
【學位授予單位】：湘潭大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TB33

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本文編號：1928246