本文選題：TiO_2光催化 + 氟硼共摻雜　； 參考：《安徽大學(xué)》2015年博士論文

【摘要】：21 世紀(jì),環(huán)境和能源問題是人類面臨的最大挑戰(zhàn)。半導(dǎo)體光催化技術(shù),為人類提供了一種有效治理環(huán)境污染和高效利用太能能的途徑。自1972年日本科學(xué)家Fujishima 和 Honda發(fā)現(xiàn)TiO2作為單晶電極,在光照條件下,能將H2O分解成H2和02開始,以Ti02為代表的一系列半導(dǎo)體金屬氧化物受到廣泛的關(guān)注TiO2不僅具有抗腐蝕能力強(qiáng)、高效、無毒、價(jià)格低廉、光化學(xué)性能穩(wěn)定等諸多優(yōu)點(diǎn),而且具有對環(huán)境友好、生物功能,如今被廣泛應(yīng)用的光催化劑之一。然而,Ti02光催化材料在實(shí)際應(yīng)用中存在下列問題：量子效率低；光響應(yīng)范圍較窄,只能吸收太陽光中的紫外光；難以回收利用等,阻礙了其商業(yè)化的發(fā)展和實(shí)際應(yīng)用。本論文圍繞二氧化鈦基光催化材料的組成、結(jié)構(gòu)與性能的關(guān)系,系統(tǒng)深入的開展了研究工作,在高活性二氧化鈦的微結(jié)構(gòu)調(diào)控、非金屬摻雜、半導(dǎo)體復(fù)合、光催化性能增強(qiáng)等方面的研究中取得一些研究成果,其主要內(nèi)容可以概括為以下四個(gè)方面：(1)采用兩步水熱法制備了一種新奇的Ag@分層TiO2核-殼納米結(jié)構(gòu)二氧化鈦,Ag核直徑在200 nm左右,尺寸不是很均勻,納米片組合的層狀結(jié)構(gòu)作為殼緊緊地包裹Ag納米球,這種特殊結(jié)構(gòu)保護(hù)了Ag納米球不被腐蝕和溶解,且增大Ag和TiO2的接觸而積；金屬Ag作為光生電子的暫時(shí)聚集地,具有及時(shí)轉(zhuǎn)移電子的功能,能高效的分離光生電子-空穴對,減緩其復(fù)合,提高載流子利用率并提高Ag@h-Ti02復(fù)合光催化劑催化性能；TiO2分層狀的結(jié)構(gòu),比表面積較大,能吸附較多的染料,且能夠增強(qiáng)光散射提高光的吸收幾率,從而增強(qiáng)催化劑的光催化性能；在模擬太陽光作用通過8個(gè)循環(huán)測試了降解甲基橙和亞甲基藍(lán),結(jié)果表明其具有較好的光催化降解性能。(2)采用一步溶劑熱法合成氟硼共摻雜TiO：納米顆粒,以氟硼酸為氟、硼源,三氯化鈦為鈦源,通過調(diào)節(jié)兩者的比例、反應(yīng)的溫度和時(shí)間等影響因素,成功制備了含有氧空位且暴露(100)晶面的TiO2納米顆粒；當(dāng)HBF4與TiCl3體積比為0.5：1時(shí),反應(yīng)溫度和時(shí)間分別為200℃和12h時(shí),制備樣品的形貌為納米片狀且直徑并不均勻.厚度較為均一,大約70nm,所暴露的(001)晶面也不是非常平滑完整的,而是存在很多凹陷和孔洞結(jié)構(gòu);相比純的TiO2,由于氟與硼的協(xié)同作用提高了Ti02的可見光光催化活性,制備的光催化劑在紫外-可見光譜范圍內(nèi)對光催化降解甲基橙表現(xiàn)出較好的光催化活性。(3)我們以四氯化鈦和尿素為反應(yīng)物、十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)作為模板,通過一步溶劑熱法合成金紅石相／銳鈦礦相Ti02異質(zhì)結(jié)納米花;采用XRD,SEM,TEM和BET等表征手段對制備的金紅石／銳鈦礦Ti02異質(zhì)結(jié)納米花進(jìn)行了測試；制備的Ti02異質(zhì)結(jié)納米花以金紅石相Ti02為骨架,銳鈦礦相Ti02納米晶作為催化劑負(fù)載在其表面上,由于金紅石相Ti02的能帶與銳鈦礦相Ti02之間存在差異,而且其骨架能夠成為光生載流子輸運(yùn)的天然通道,由于金紅石／銳鈦礦相異質(zhì)結(jié)中銳鈦礦的導(dǎo)帶邊能高于金紅石相,光生電子從銳鈦礦相轉(zhuǎn)移至金紅石相,而空穴則從金紅石相轉(zhuǎn)移到銳鈦礦相,導(dǎo)致有效的電子空穴分離,提高了光催化活性；研究了在模擬太陽光輻射下對亞甲基藍(lán)的催化效果。(4)我們以鈦酸異丙脂作為鈦源,六水硝酸鈰作為鈰源,將具有可見光吸收的窄帶隙的半導(dǎo)體材料Ce02復(fù)合到Ti02納米顆粒表面形成異質(zhì)結(jié)構(gòu),制備了CeO2/TiO2異質(zhì)結(jié)納米花,復(fù)合物的紫外-可見光吸收邊由紫外光區(qū)域拓寬到可見光區(qū)域,從而提高光響應(yīng)范圍,采用X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、和紫外-可見光吸收(UV-vis)等表征手段對制備的樣品形貌和結(jié)構(gòu)進(jìn)行測試,并以甲基橙為目標(biāo)污染物,測試了樣品的光催化性能；由于Ce02的導(dǎo)帶底電位高于Ti02的導(dǎo)帶底電位,因而Ce02導(dǎo)帶激發(fā)的電子可以由兩者的接觸面很輕松地轉(zhuǎn)移到TiO2的導(dǎo)帶；類似的,TiO2價(jià)帶產(chǎn)生的空穴可以由兩者的接觸面注入到Ce02的價(jià)帶上。這使得光生電子-空穴對能夠快速分離,有助于提高光催化活性；另外,在可見光下,Ce02激發(fā)產(chǎn)生電子-空穴對,光生電子可以從Ce02導(dǎo)帶傳到Ti02的導(dǎo)帶,光生空穴可以從Ti02的價(jià)帶轉(zhuǎn)移到Ce02的價(jià)帶上,有助于電子-空穴對的分離,以提高其光催化性能。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：安徽大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O643.36;TB383.1

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本文編號：1741267