本文選題：摻硼金剛石薄膜　切入點(diǎn)：二氧化鈦　出處：《鄭州大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：作為優(yōu)異的電極材料,摻硼金剛石(Boron-Doped Diamond,BDD)薄膜電極被應(yīng)用于電化學(xué)氧化處理廢水領(lǐng)域。與傳統(tǒng)電化學(xué)氧化電極材料相比,BDD薄膜電極具有寬的電化學(xué)勢窗、高的析氧過電位、低背景電流和良好的可逆性等優(yōu)異的電化學(xué)性能。在對廢水處理過程中具有目標(biāo)降解物范圍廣、電流效率高、耐酸堿腐蝕、低吸附性及催化活性好等優(yōu)點(diǎn),同時BDD薄膜也是性能優(yōu)異的電極襯底材料,可實(shí)現(xiàn)光催化性能優(yōu)異TiO2的固定化,從而解決懸浮于溶液中的TiO2在光催化過程中存在易團(tuán)聚、與廢水分離困難、容易失去活性且回收處理不方便等問題。本文以制備出面積大、品級高、電化學(xué)性能優(yōu)異及對模擬染料廢水降解性能好的BDD薄膜電極和具備p-n異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)且界面結(jié)合好的納米棒狀TiO2修飾BDD復(fù)合電極材料為目標(biāo),采用微波等離子體化學(xué)氣相沉積(Microwave Plasma Chemical Vapor Deposition,MPCVD)的方法合成BDD薄膜,通過水熱法在BDD薄膜襯底上修飾TiO2納米棒層,封裝成電極材料后,研究其對模擬染料廢水的降解。主要的研究結(jié)果如下:(1)以甲烷、氫氣和乙硼烷為氣源,在預(yù)處理過的(100)單晶硅襯底上采用MPCVD法制備BDD薄膜。通過表征,合成的BDD薄膜材料具有較低的電阻率,其值為2.84×10-3?·cm,作為p型半導(dǎo)體,其空穴濃度為1.03×1019 cm-3,遷移率達(dá)到214 cm2/v·s。顯微結(jié)構(gòu)觀察發(fā)現(xiàn)該BDD薄膜呈多晶態(tài),晶粒尺寸分布在10μm以下,薄膜厚度約為12μm,金剛石相含量高。通過循環(huán)伏安測試可以看出,BDD薄膜電極的電化學(xué)勢窗較寬,酸性、中性和堿性條件下分別達(dá)到3.5 V、4.5 V和3 V,另外酸性和中性條件下析氧過電位達(dá)到2.3~2.5 V。(2)以鈦酸丁酯為原料,超純水為溶劑,濃鹽酸為催化劑,采用水熱法制備TiO2納米棒修飾BDD復(fù)合薄膜材料。首先研究不同鈦酸丁酯添加量條件下制備TiO2修飾金剛石單晶材料的最佳工藝,然后確定出鈦酸丁酯添加量為1 mL時能夠生長出均勻、致密,并與金剛石結(jié)合緊密的TiO2納米棒層,最后按該工藝制備出具有p-n異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)的TiO2/BDD復(fù)合材料,其中TiO2形貌成納米棒團(tuán)聚而成的納米束狀,排列均勻、致密,晶型為金紅石相,并且與BDD薄膜結(jié)合緊密。(3)研究了不同條件下多晶BDD電極對亞甲基藍(lán)模擬染料廢水的降解,Na2SO4作為支撐電解質(zhì),濃度值為2 g/L,電流密度設(shè)定為70 mA/cm2,在堿性環(huán)境中降解效果最優(yōu)。在此基礎(chǔ)上,研究了材料結(jié)構(gòu)優(yōu)化后的TiO2/BDD復(fù)合電極對活性艷紅X-3B的降解。研究表明,BDD薄膜由于TiO2的引入,形成了具有p-n異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)的電極材料,由于二者光電協(xié)同效應(yīng),與BDD電極單獨(dú)電化學(xué)氧化比較,對活性艷紅的降解效率得到進(jìn)一步提升。
[Abstract]:As an excellent electrode material, boron-doped diamond boron-Doped Diamondd (BDD) thin film electrode is used in the field of electrochemical oxidation treatment of wastewater. Compared with traditional electrochemical oxidation electrode material, BDD thin film electrode has wide electrochemical potential window and high oxygen evolution overpotential. Excellent electrochemical properties such as low background current and good reversibility. It has many advantages such as wide range of target degradation, high current efficiency, resistance to acid and alkali corrosion, low adsorption and good catalytic activity. At the same time, BDD film is also an excellent electrode substrate material, which can immobilize TiO2 with excellent photocatalytic performance, thus solve the problem that TiO2 suspended in solution is easy to agglomerate in the photocatalytic process, and it is difficult to separate it from wastewater. It is easy to lose activity and it is not convenient to recycle. In this paper, large area, high grade, BDD thin film electrode with excellent electrochemical performance and good degradation performance for simulated dye wastewater and nanorod TiO2 modified BDD composite electrode with p-n heterojunction structure and good interface are the targets. The BDD thin films were synthesized by microwave plasma chemical vapor deposition (microwave plasma chemical vapor deposition). The BDD films were modified on the BDD substrate by hydrothermal method and encapsulated into electrode materials. The main results of this study are as follows: (1) using methane, hydrogen and ethylborane as gas sources, BDD thin films were prepared on pretreated Si substrates by MPCVD method. The synthesized BDD thin films have low resistivity with a value of 2.84 脳 10 ~ (-3)? 路cm. as a p-type semiconductor, the hole concentration is 1.03 脳 1019 cm-3 and the mobility is 214 cm2/v 路s. It is found that the BDD thin film is polycrystalline and its grain size distribution is below 10 渭 m. The thickness of the film is about 12 渭 m and the content of diamond phase is high. The electrochemical potential window of BDD thin film electrode is wide and acidic by cyclic voltammetry. In neutral and alkaline conditions, 3.5 V and 3 V, respectively, and in acidic and neutral conditions, the oxygen evolution overpotential reached 2.3U 2.5 V / v 路m ~ (2)) using butyl titanate as raw material, ultrapure water as solvent, and concentrated hydrochloric acid as catalyst. TiO2 nanorods modified BDD composite films were prepared by hydrothermal method. Firstly, the optimum process of preparing TiO2 modified diamond single crystal materials with different amounts of butyl titanate was studied. Then, the TiO2 nanorods layer with uniform, dense and compact diamond binding was obtained when the addition of butyl titanate was 1 mL. Finally, the TiO2/BDD composite with p-n heterojunction structure was prepared by this process. The morphology of TiO2 is nanorod agglomerated nanorods with uniform arrangement, dense and rutile phase. The degradation of methylene blue simulated dye wastewater by polycrystalline BDD electrode under different conditions was studied. The concentration is 2 g / L and the current density is 70 Ma / cm 2, which is the best degradation effect in alkaline environment. On the basis of this, the degradation of reactive brilliant red X-3B by TiO2/BDD composite electrode with optimized material structure has been studied. The electrode materials with p-n heterojunction structure were formed and the degradation efficiency of reactive brilliant red was further improved compared with that of BDD electrode due to the photoelectricity synergistic effect of the two materials.
【學(xué)位授予單位】：鄭州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TB383.2;O646

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