本文關(guān)鍵詞：貴金屬局域表面等離子體材料在成像、檢測及催化領(lǐng)域的應(yīng)用研究　出處：《中國科學(xué)院研究生院(上海應(yīng)用物理研究所)》2017年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：貴金屬(Noble Metal)納米材料的局域表面等離子體共振(Localized Surface Plasmon Resonance;LSPR)是入射光子與納米顆粒相互作用引起的局域電子共振現(xiàn)象。LSPR效應(yīng)賦予了等離子體材料優(yōu)異的物理、化學(xué)性質(zhì):散射強(qiáng)度高、穩(wěn)定性好(無閃爍、漂白現(xiàn)象)。此外,光子限域效應(yīng)為突破衍射極限,在納米尺度下操控光子(phonons)提供了強(qiáng)有力的工具。LSPR性質(zhì)與納米材料的尺寸、形貌、組成、粒子間耦合作用及周圍介質(zhì)環(huán)境密切相關(guān)。使其在化學(xué)(生物)傳感分析、成像、追蹤、光熱治療及催化領(lǐng)域獲得了廣泛的應(yīng)用。本論文以Nobel metal等離子體材料為主線,圍繞其LSPR性質(zhì)及催化(catalysis)性質(zhì),在傳感、成像、追蹤、催化及增強(qiáng)催化等領(lǐng)域開展了以下三部分工作:第一,利用50 nm金納米顆粒(Au NPs)的散射性質(zhì)及自催化生長性質(zhì),構(gòu)建了一種潛指紋(LFPs)成像及殘留爆炸物(RDX)檢測的雙功能探針。在暗場顯微鏡下,成功實(shí)現(xiàn)了LFPs的一、二、三級(jí)結(jié)構(gòu)高分辨成像。與此同時(shí),基于爆炸物黑索金(RDX)與二價(jià)銅離子(Cu2+)同NADH反應(yīng)時(shí)競爭作用以及Au@Cu核殼結(jié)構(gòu)的形成,實(shí)現(xiàn)了基于暗場散射光譜的LFPs中殘留RDX的定量檢測。指紋成像與爆炸物檢測相結(jié)合,通過個(gè)體化精準(zhǔn)檢測解決了爆炸物檢測時(shí)的歸屬問題。第二,綜合Au NPs優(yōu)異的散射(Scattering)及催化(Catalysis)性質(zhì),設(shè)計(jì)了一種化學(xué)催化反應(yīng)驅(qū)動(dòng)的自熱泳“兩面神”納米馬達(dá)。利用共振光散射相關(guān)光譜(Resonance Light Scattering Correlation Spectroscopy;RLSCS)監(jiān)測分析了催化反應(yīng)條件下納米馬達(dá)在三維空間(3D)的擴(kuò)散行為。揭示了納米馬達(dá)驅(qū)動(dòng)的內(nèi)在機(jī)制為催化反應(yīng)誘導(dǎo)不對(duì)稱溫度梯度所引起的自熱泳。此外,通過微觀擴(kuò)散系數(shù)與宏觀催化反應(yīng)速率的相互關(guān)聯(lián),建立了擴(kuò)散系數(shù)與催化反應(yīng)速率之間的隨機(jī)理論模型。第三,基于貴金屬納米顆粒兼具LSPR效應(yīng)與催化活性,以Au NPs催化葡萄糖氧化反應(yīng)為模型,探究了Au NPs的LSPR效應(yīng)對(duì)催化活性的影響。發(fā)現(xiàn)LSPR效應(yīng)不僅可以增強(qiáng)催化活性,同時(shí)可有效抑制催化劑失活。通過密度泛函理論(Density Function Theory;DFT)與X-射線近邊吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)(Extend X-ray Absorption Fine Structure;EXAFS)表征揭示了催化增強(qiáng)及催化劑活化機(jī)理——LSPR效應(yīng)介導(dǎo)的高效電子轉(zhuǎn)移路徑,熱電子及熱空穴的產(chǎn)生促進(jìn)反應(yīng)的進(jìn)行。通過以上研究,闡述了貴金屬LSPR材料在成像、檢測、追蹤及催化領(lǐng)域的研究應(yīng)用。論文最后對(duì)本課題工作進(jìn)行了綜合性總結(jié),同時(shí)對(duì)相關(guān)研究領(lǐng)域進(jìn)行展望,預(yù)測了Nobel metal等離子體材料在多領(lǐng)域的巨大發(fā)展空間。
[Abstract]:The local surface plasmon resonance ( LSPR ) of noble metal nano - materials is a local electron resonance phenomenon caused by the interaction between incident photons and nanoparticles . LSPR effect gives the plasma material excellent physical and chemical properties : high scattering intensity , good stability ( flicker free and bleaching phenomenon ) . In this paper , based on the properties of LSPR and catalytic activity of nano - particles , a random theoretical model for the detection of residual RDX in LFPs has been developed .

【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院研究生院(上海應(yīng)用物理研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TB383.1;O643.36

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本文編號(hào)：1391036