本文關(guān)鍵詞：新型納米結(jié)構(gòu)材料在電化學(xué)傳感器中的研究與應(yīng)用，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《山東大學(xué)》 2012年

新型納米結(jié)構(gòu)材料在電化學(xué)傳感器中的研究與應(yīng)用

劉召娜  

【摘要】：納米材料是指在三維空間中至少有一維處于納米尺度范圍(1-100nm)或由它們作為基本單元構(gòu)成的材料。納米材料是目前超微粉體材料中最富有活力的組成部分,當(dāng)物質(zhì)的結(jié)構(gòu)單元減小到納米尺度時(shí),就會(huì)產(chǎn)生特異的表面及界面效應(yīng)——小尺寸效應(yīng)、量子尺寸效應(yīng)和宏觀量子隧道效應(yīng),其電學(xué)、磁學(xué)、光學(xué)和化學(xué)性質(zhì)也會(huì)有顯著的變化,表現(xiàn)出常規(guī)大塊材料所不具備的優(yōu)異性能。因此,納米材料的獨(dú)特的性能,使其在催化,微電子器件,磁性材料,傳感器等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。 近年來(lái),日益嚴(yán)重的環(huán)境污染及食品安全問(wèn)題,對(duì)人類(lèi)生命與健康產(chǎn)生巨大威脅,成為全球關(guān)注的熱點(diǎn)問(wèn)題。人們迫切需要快速、靈敏、簡(jiǎn)便的分析方法進(jìn)行實(shí)時(shí)檢測(cè),得到更多的污染信息。電化學(xué)傳感器作為分析檢測(cè)的重要手段以其操作簡(jiǎn)便、費(fèi)用低、可實(shí)時(shí)在線檢測(cè)等優(yōu)點(diǎn)成為近年來(lái)的研究熱點(diǎn)。隨著納米材料的發(fā)展,其優(yōu)異的性能,與傳感器所要求的多功能化、微型化、高效率等相對(duì)應(yīng)。利用納米材料構(gòu)筑電化學(xué)傳感器,可以將其優(yōu)良的性能很好地整合到分子運(yùn)作中,從而提高傳感器性能。因此,隨著納米材料科學(xué)和微電子技術(shù)的快速發(fā)展,新原理、新技術(shù)、新材料和新工藝的廣泛采用,具有特殊性能的電化學(xué)傳感器在環(huán)境監(jiān)控、食品安全和原材料質(zhì)控等領(lǐng)域不斷發(fā)展。 本文中,我們旨在利用簡(jiǎn)單的合成方法制備出具有優(yōu)良結(jié)構(gòu)的新型納米材料,并用來(lái)構(gòu)筑電化學(xué)傳感器。論文重點(diǎn)研究了新型納米結(jié)構(gòu)材料在電催化及電化學(xué)分析檢測(cè)中所表現(xiàn)出的優(yōu)異的性能,通過(guò)對(duì)其動(dòng)力學(xué)及機(jī)理的研究,對(duì)微觀環(huán)境中納米材料與被檢測(cè)分子之間的相互作用有了深刻的理解,從而為生物分析及環(huán)境分析提供了重要的分析手段和理論基礎(chǔ)。 研究?jī)?nèi)容及實(shí)驗(yàn)結(jié)果主要體現(xiàn)在以下三個(gè)部分： (1)半胱氨酸(CySH),高半胱氨酸,蛋氨酸等含S氨基酸是生物體內(nèi)常見(jiàn)的氨基酸,在生物系統(tǒng)中起著重要的作用,其含量的多少可以作為一些疾病的診斷依據(jù),如老年癡呆癥和帕金森綜合癥等。另外,CySH在食品加工中也具有許多用途,是一種重要的食品添加劑,它主要用于焙烤制品,作為面團(tuán)改良劑的必需成分。根據(jù)衛(wèi)生部修定的《食品添加劑使用標(biāo)準(zhǔn)》,半胱氨酸作為一種食品添加劑有著嚴(yán)格的使用標(biāo)準(zhǔn)。因此,半胱氨酸的高靈敏度、高選擇性檢測(cè)在臨床醫(yī)學(xué)和食品安全中非常重要。 利用簡(jiǎn)單的腐蝕金-銀合金的方法制備納米多孔金(NPG)。納米多孔金具有規(guī)則的雙連續(xù)的多孔網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)、超高的比表面積、優(yōu)異的電子傳導(dǎo)能力。它的雙連續(xù)多孔網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),有利于分子在其內(nèi)部傳輸,而且由于金的良好導(dǎo)電性,可以作為一種理想的電極模型材料應(yīng)用于電催化的研究；同時(shí),多孔金擁有超高的比表面積,這有助于充當(dāng)電化學(xué)傳感器材料,提高檢測(cè)器的靈敏度,具有廣闊的研究前景。本章中,我們利用NPG作為電極,研究其對(duì)CySH的電化學(xué)催化及檢測(cè)效果。 研究發(fā)現(xiàn)CySH在NPG電極上的氧化反應(yīng)電位比在玻碳電極和塊狀金電極上的更低一些,其在多孔電極表面上的吸附而造成的電流減小的現(xiàn)象也不是很明顯。CySH在NPG電極上呈現(xiàn)兩個(gè)氧化峰,一個(gè)位于0.65V,對(duì)應(yīng)著CySH在金表面上發(fā)生氧化反應(yīng)；另外一個(gè)大的氧化峰出現(xiàn)在0.85V,其氧化過(guò)程發(fā)生在金表面氧化物形成以后,并且該峰是一個(gè)混合控制過(guò)程。我們發(fā)現(xiàn),當(dāng)把檢測(cè)電位置于0.65V時(shí),NPG對(duì)CySH表現(xiàn)出最大的響應(yīng)電流,并且在該電位下,常見(jiàn)干擾物如色氨酸,酪氨酸,蛋氨酸,尿酸等都沒(méi)有干擾,利用該電極檢測(cè)CySH具有很高的靈敏度,較寬的線性范圍(1～400μM)和較低的分析限(0.05μM)。另外,多孔金作為電極還可以用于實(shí)際樣品尿液中檢測(cè)CySH的含量,具有較好的回收率。 (2)硝基酚類(lèi)化合物是化工生產(chǎn)中重要的有機(jī)合成原料,不僅是染料、農(nóng)藥和醫(yī)藥的重要中間體,還廣泛用于防腐劑以及橡膠工業(yè)生產(chǎn)中。酚類(lèi)都具有毒性,可通過(guò)皮膚、黏膜的接觸、吸入或經(jīng)口服而侵入人體內(nèi)部,它與細(xì)胞原漿中的蛋白質(zhì)接觸時(shí),發(fā)生化學(xué)反應(yīng),使蛋白質(zhì)凝固或變性,很容易使微生物中毒,所以一直被認(rèn)為是高毒性的環(huán)境污染物,其中,對(duì)硝基酚、鄰硝基酚和2,4-二硝基酚毒性較大,被美國(guó)環(huán)保局(EPA)列為“優(yōu)先控制污染物名單”。如果人們長(zhǎng)期飲用含有酚類(lèi)化合物的水,可引起頭昏、貧血及各種神經(jīng)系統(tǒng)癥狀,甚至中毒,有致癌、致畸以及致突變的潛在毒性,直接關(guān)系到人體的健康生存環(huán)境。同時(shí),硝基酚類(lèi)化合物也是難降解的有毒有機(jī)物,對(duì)硝基酚的檢測(cè)過(guò)程中容易受到其他異構(gòu)體的干擾,因此利用適當(dāng)?shù)姆椒▉?lái)選擇性識(shí)別并降解處理水體中的對(duì)硝基酚,使之無(wú)害化是擺在我們面前的一個(gè)嚴(yán)峻的問(wèn)題。 我們通過(guò)腐蝕金銀合金的方法制備了兩種不同厚度的納米多孔金,一種為非負(fù)載型的多孔金(us-NPG),一種為負(fù)載在玻碳電極上的多孔金(NPG/GC),納米多孔金對(duì)硝基酚異構(gòu)體表現(xiàn)出了良好的催化效果。然而,研究發(fā)現(xiàn)鄰硝基酚和間硝基酚在兩種多孔電極上表現(xiàn)出不同的電化學(xué)循環(huán)伏安行為,鄰硝基酚和間硝基酚在us-NPG電極上出現(xiàn)了一對(duì)新的氧化還原峰,而這對(duì)峰在NPG/GC和Au(111)電極上并沒(méi)有出現(xiàn)。由于這對(duì)峰與對(duì)硝基酚在us-NPG上的一對(duì)氧化還原峰之間的電位差很大,鄰硝基酚和間硝基酚的存在對(duì)對(duì)硝基酚的選擇性檢測(cè)不會(huì)帶來(lái)干擾,因此,利用在us-NPG的獨(dú)特電化學(xué)信號(hào)可以選擇性檢測(cè)對(duì)硝基酚的含量。經(jīng)過(guò)一系列機(jī)理研究得出,鄰硝基酚和間硝基酚在us-NPG電極上出現(xiàn)的一對(duì)新的氧化還原峰對(duì)應(yīng)著其在us-NPG電極的內(nèi)部孔洞內(nèi)分子間及分子內(nèi)通過(guò)氫鍵形成的中間體。納米多孔金不同的厚度及其負(fù)載方式造成的分子的反應(yīng)過(guò)程和機(jī)理的不同,該研究對(duì)于多孔電極微環(huán)境內(nèi)的分子間的反應(yīng)有了進(jìn)一步的理解。 (3)石墨烯是由單層碳原子以正六邊形緊密排列成蜂窩狀的二維平面結(jié)構(gòu),在二維平面上,碳原子之間以雜化軌道sp2相連,即每個(gè)碳原子通過(guò)很強(qiáng)的σ鍵與相鄰的3個(gè)碳原子連接。由于石墨烯具有獨(dú)特的納米結(jié)構(gòu)以及超高的比表面積,在能量?jī)?chǔ)存、液晶器件、電子器件、生物材料、傳感材料和催化劑載體等領(lǐng)域展現(xiàn)出許多優(yōu)良性能,迅速成為近年來(lái)科學(xué)界關(guān)注的焦點(diǎn),具有廣闊的應(yīng)用前景。然而,石墨烯表面呈現(xiàn)惰性狀態(tài),與其他溶劑的相互作用力較弱,在水中的溶解度較小,在某些方面限制了其應(yīng)用。而表面具有缺陷的石墨烯或者對(duì)石墨烯進(jìn)行表面功能化,可以大大提高石墨烯的水溶性,從而可以得到在水溶液中穩(wěn)定分散的懸浮液。 環(huán)糊精是一種外緣親水而內(nèi)腔疏水的化合物,它能夠提供一個(gè)疏水的結(jié)合部位,由于環(huán)糊精在水中的溶解度和包結(jié)能力,使環(huán)糊精成為化學(xué)修飾電極的重要分子。另外,環(huán)糊精作為重要的主體分子能夠與許多客體分子形成主客體包合物,而選擇性的包合作用即分子識(shí)別。我們利用硼氫化鈉同時(shí)還原石墨烯氧化物和環(huán)糊精的方法將環(huán)糊精修飾在石墨烯的表面上,一方面提高了石墨烯的溶解性,另一方面利用石墨烯的優(yōu)良性能和環(huán)糊精的超分子包合能力,來(lái)實(shí)現(xiàn)對(duì)硝基酚異構(gòu)體的識(shí)別和檢測(cè)。石墨烯(RGO)對(duì)硝基酚異構(gòu)體表現(xiàn)出很好的催化效果,而當(dāng)其表面修飾上環(huán)糊精后,硝基酚在其上的還原峰迅速增大,這表明環(huán)糊精與硝基酚分子之間產(chǎn)生了主客體的包合作用。環(huán)糊精修飾的石墨烯(CD-RGO)對(duì)硝基酚異構(gòu)體表現(xiàn)出非常好的催化效果,這歸因于RGO的強(qiáng)的吸附能力、大的比表面積以及CD的超分子包合能力。由于三種硝基酚在CD-RGO/GCE分別有三對(duì)位于不同電位下的可逆的氧化還原峰,對(duì)應(yīng)著羥胺酚和亞硝基酚之間的相互轉(zhuǎn)化。由于相互之間的氧化峰的電位差非常大,兩種硝基酚異構(gòu)體的存在不會(huì)影響另外一種的檢測(cè)。并且,CD-RGO修飾電極具有較寬的線性范圍和較低的檢測(cè)限,可以應(yīng)用于環(huán)境檢測(cè)控制中硝基酚異構(gòu)體的識(shí)別和檢測(cè),這一研究進(jìn)一步拓展了石墨烯在分子異構(gòu)體方面的識(shí)別與檢測(cè)方面的應(yīng)用。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類(lèi)號(hào)】：TP212.2
【目錄】：

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7 苗云霞;;納米材料在DNA電化學(xué)生物傳感器中的應(yīng)用[J];安徽農(nóng)業(yè)科學(xué);2010年21期

8 戴秋云;鄧元度;;有機(jī)磷毒物化學(xué)傳感器及其敏感試劑的研究進(jìn)展[J];化學(xué)傳感器;1994年04期

9 劉長(zhǎng)春,崔大付;電化學(xué)傳感器及其在芯片實(shí)驗(yàn)室中的應(yīng)用[J];傳感器技術(shù);2003年07期

10 張潔;龐雪輝;隋衛(wèi)平;譚福能;侯保榮;;電化學(xué)傳感器在腐蝕監(jiān)檢測(cè)中的應(yīng)用[J];海洋科學(xué);2010年12期

中國(guó)重要會(huì)議論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 王凱;吳海平;孟月娜;魏志祥;;基于有序納米材料的功能性超級(jí)電容器研究[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第28屆學(xué)術(shù)年會(huì)第10分會(huì)場(chǎng)摘要集[C];2012年

2 周百令;蔣建清;;納米材料的發(fā)展及其在慣性技術(shù)中的應(yīng)用[A];西部大開(kāi)發(fā) 科教先行與可持續(xù)發(fā)展——中國(guó)科協(xié)2000年學(xué)術(shù)年會(huì)文集[C];2000年

3 張立德;;納米材料的可控制備與表征[A];中國(guó)顆粒學(xué)會(huì)超微顆粒專(zhuān)委會(huì)2011年年會(huì)暨第七屆海峽兩岸超微顆粒學(xué)術(shù)研討會(huì)論文集[C];2011年

4 李寧;李晨;;單步水熱法合成空心Fe_3O_4磁球納米材料的探討[A];中國(guó)顆粒學(xué)會(huì)第七屆學(xué)術(shù)年會(huì)暨海峽兩岸顆粒技術(shù)研討會(huì)論文集[C];2010年

5 車(chē)順愛(ài);;納米材料在pH響應(yīng)性藥物釋放中的應(yīng)用(特邀報(bào)告)(英文)[A];生物顆粒與粉體制備、應(yīng)用技術(shù)研討會(huì)論文集[C];2010年

6 ;全國(guó)第二屆納米材料和技術(shù)應(yīng)用會(huì)議[A];納米材料和技術(shù)應(yīng)用進(jìn)展——全國(guó)第二屆納米材料和技術(shù)應(yīng)用會(huì)議論文集（上卷）[C];2001年

7 ;全國(guó)第二屆納米材料和技術(shù)應(yīng)用會(huì)議[A];納米材料和技術(shù)應(yīng)用進(jìn)展——全國(guó)第二屆納米材料和技術(shù)應(yīng)用會(huì)議論文集（下卷）[C];2001年

8 周素紅;姚蓓;蘆慶新;陳穎;程曉松;;納米材料的測(cè)量技術(shù)[A];納微粉體制備與應(yīng)用進(jìn)展——2002年納微粉體制備與技術(shù)應(yīng)用研討會(huì)論文集[C];2002年

9 趙廷凱;柳永寧;朱杰武;;納米材料概述[A];第五屆中國(guó)功能材料及其應(yīng)用學(xué)術(shù)會(huì)議論文集Ⅱ[C];2004年

10 董麗杰;李琦;張俊俊;孟雅娟;何至青;熊軍;熊傳溪;;大分子誘導(dǎo)多功能納米材料的自組裝[A];2011年全國(guó)高分子學(xué)術(shù)論文報(bào)告會(huì)論文摘要集[C];2011年

中國(guó)重要報(bào)紙全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 袁封;[N];中國(guó)化工報(bào);2004年

2 杭州科瀚盟公司 黃海;[N];中國(guó)紡織報(bào);2008年

3 記者 方彬楠　通訊員 周麥玲;[N];北京商報(bào);2010年

4 記者 馮永鋒;[N];光明日?qǐng)?bào);2000年

5 劉菊花;[N];中國(guó)有色金屬報(bào);2005年

6 胡愛(ài)武 傅志紅;[N];中國(guó)包裝報(bào);2004年

7 羅剛;[N];健康報(bào);2005年

8 仲科;[N];中國(guó)化工報(bào);2008年

9 劉英楠;[N];中國(guó)高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)導(dǎo)報(bào);2005年

10 記者 王大軍;[N];新華每日電訊;2003年

中國(guó)博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 劉召娜;新型納米結(jié)構(gòu)材料在電化學(xué)傳感器中的研究與應(yīng)用[D];山東大學(xué);2012年

2 趙斌;特殊形貌TiO_2/鈦酸鹽納米材料的合成與生成機(jī)理[D];華東理工大學(xué);2011年

3 何開(kāi)華;低維氮化硼納米材料中雜質(zhì)和電場(chǎng)行為的第一性原理研究[D];中國(guó)地質(zhì)大學(xué);2010年

4 蘇勇;一維金屬氧化物納米材料的氣相合成與發(fā)光性能研究[D];合肥工業(yè)大學(xué);2011年

5 宋運(yùn)濤;金屬氧化物納米材料的液相合成研究[D];山東大學(xué);2010年

6 孔祥貴;基于水滑石納米材料構(gòu)筑新型電化學(xué)傳感器及其性能研究[D];北京化工大學(xué);2012年

7 王金興;不同結(jié)構(gòu)In_2O_3基納米材料的合成及其氣敏特性研究[D];吉林大學(xué);2010年

8 郭明義;硅基多孔納米材料的功能化及其藥物傳輸研究[D];吉林大學(xué);2011年

9 孫愛(ài)麗;基于納米材料的新型電化學(xué)傳感器構(gòu)置與應(yīng)用[D];西北大學(xué);2012年

10 孟祖超;基于納米材料的無(wú)酶電化學(xué)傳感器構(gòu)置及應(yīng)用[D];西北大學(xué);2012年

中國(guó)碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 池黎明;納米結(jié)構(gòu)材料對(duì)于光場(chǎng)響應(yīng)的研究[D];上海交通大學(xué);2011年

2 張秀明;分子印跡聚合物結(jié)合納米材料檢測(cè)酚類(lèi)內(nèi)分泌干擾物的電化學(xué)傳感器研究[D];濟(jì)南大學(xué);2011年

3 戴曉;鐵電納米材料的電熵效應(yīng)研究[D];蘇州大學(xué);2010年

4 宋偉;基于納米材料的可拋式電化學(xué)傳感器在環(huán)境監(jiān)測(cè)中的應(yīng)用[D];華東理工大學(xué);2011年

5 董明艷;氨基酸分子輔助的鉬酸鈰和鐵鈷化合物納米結(jié)構(gòu)材料合成及其性能表征[D];武漢理工大學(xué);2012年

6 喬寧強(qiáng);三種基于功能納米材料的新型無(wú)酶電化學(xué)傳感器的構(gòu)置及應(yīng)用[D];西北大學(xué);2012年

7 章定恒;水滑石前體法制備Fe摻雜ZnO納米材料及其發(fā)光性能研究[D];北京化工大學(xué);2010年

8 宋虎;三羰基锝標(biāo)記富勒醇的制備及其生物體內(nèi)行為研究[D];中國(guó)工程物理研究院;2010年

9 朱琳;功能材料的制備與組裝[D];山東師范大學(xué);2011年

10 陳鵬飛;基于新型納米材料修飾電極的電化學(xué)傳感器研究[D];湖南大學(xué);2011年

  本文關(guān)鍵詞：新型納米結(jié)構(gòu)材料在電化學(xué)傳感器中的研究與應(yīng)用，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號(hào)：115200