全釩液流電池是一種重要的大規(guī)模儲(chǔ)能裝置。Nafion膜因其較高的質(zhì)子傳導(dǎo)率和優(yōu)良的化學(xué)穩(wěn)定性廣泛用作全釩液流電池的隔膜。但同時(shí)由于其釩離子滲透嚴(yán)重,導(dǎo)致電池庫倫效率較低,容量衰減速率較快等問題,限制了其更為廣泛的應(yīng)用。因此,對(duì)Nafion膜進(jìn)行改性,提高膜的阻釩性能,增加膜的離子選擇性已經(jīng)成為研究熱點(diǎn)。本文選擇Nafion膜為主要基體材料,分別選取具有強(qiáng)篩分效應(yīng)的ZSM-35分子篩和具有二維片層結(jié)構(gòu)的氧化石墨烯(GO)通過溶液澆鑄法和旋涂法對(duì)Nafion膜進(jìn)行改性,增強(qiáng)膜的阻釩能力,提高膜的離子選擇性,獲得較高的電池性能。首先使用溶液澆鑄法制備Zeolite/Nafion共混膜,在Nafion膜中引入無機(jī)的ZSM-35,限制Nafion膜的溶脹,并且利用ZSM-35的孔徑篩分效應(yīng)在保證質(zhì)子傳導(dǎo)率的同時(shí)增強(qiáng)膜的阻釩性能。結(jié)果顯示,添加量為10%的共混膜具有最佳的綜合性能。其釩離子滲透系數(shù)比純Nafion膜(P.N)降低28.8%,離子選擇性提高57.0%。在80 mA cm~(-2)時(shí),庫倫效率提高2.6%,能量效率提高2.9%。長(zhǎng)循環(huán)測(cè)試圈數(shù)從28圈增加至42圈,其容量衰減僅為0.49%/循環(huán),遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于P.N的2.10%/循環(huán)。為了制備具有更強(qiáng)阻釩性能的復(fù)合膜,進(jìn)一步采用旋涂法在Nafion212膜表面旋涂ZSM-35沸石層,利用沸石本征亞納米孔的篩分效應(yīng)來阻隔水合釩離子、傳導(dǎo)水合氫離子,超薄旋涂層也減小了沸石對(duì)質(zhì)子傳導(dǎo)率的影響,因此提高了離子選擇性。其中,ZSM-35含量為10mg/g的復(fù)合膜(M-10)旋涂層厚度為1.43μm,釩離子滲透明顯減弱,與Nafion212相比,M-10的釩離子滲透系數(shù)降低93.6%,離子選擇性提高了一個(gè)數(shù)量級(jí)。在100 mA cm~(-2)時(shí),M-10的庫倫效率在Nafion212的基礎(chǔ)上提高5.8%,能量效率提高4.9%。在長(zhǎng)循環(huán)測(cè)試中,M-10表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)性能,其在循環(huán)進(jìn)行到100圈時(shí)的容量衰減速率僅為0.29%/循環(huán),遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于只能進(jìn)行50個(gè)循環(huán)的Nafion212(0.47%/循環(huán))。最后,制備了強(qiáng)界面結(jié)合力的篩分效應(yīng)GO/N212復(fù)合膜。通過對(duì)Nafion212基膜進(jìn)行浸泡3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)溶液預(yù)處理,使得其表面含氨基的無機(jī)納米顆粒與GO中的環(huán)氧基團(tuán)產(chǎn)生分子鍵,強(qiáng)化界面結(jié)合力。使用不同二胺交聯(lián)劑,調(diào)控旋涂層中GO層間距,增強(qiáng)篩分效應(yīng)和膜層阻釩性能。其中,M-mXDA的滲透系數(shù)相比Nafion212降低84.1%,離子選擇性提高3.54倍。在20 mA cm~(-2)時(shí),庫倫效率提高了36.8%,能量效率提高35.3%。循環(huán)測(cè)試至180圈時(shí)依然穩(wěn)定,且其容量衰減速率為0.25%/循環(huán),遠(yuǎn)低于Nafion212的0.47%/循環(huán)。
【學(xué)位單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TB383.2;TM912

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2870767