發(fā)布時間：2022-01-25 02:25

　　砷（As）作為一種類金屬元素,在地殼中分布廣泛,是一種公認的高度致癌物質(zhì),如何快速而有效地去除水體中的砷,是研究者們長期以來關(guān)注的熱點。本文提出的方法處理含砷廢水,其優(yōu)勢不僅在于投加藥劑種類少、運行費用低、操作方便等方面,更重要的是其能夠促使沉淀效率更高、廢水排放更加穩(wěn)定,為氧化吸附法在除砷領(lǐng)域的應(yīng)用提供些許借鑒。本文研究了Fe（III）-S（IV）體系氧化、吸附含砷污染物的過程,分別以對氨基苯砷酸（ASA）與亞砷酸鈉為目標(biāo)物,擬定和優(yōu)選了該體系的初始條件（包括p H、溶解氧、Fe（III）、S（IV）的濃度等）。同時借助了自由基的捕獲劑對實驗過程中生成的自由基種類進行分析,淺析了氧化過程機理,探究了無機砷和有機砷ASA的氧化路徑,探究體系在自然水體中的除砷效果以及對其他常見污染物的降解情況,驗證了該體系實用性。通過SEM圖發(fā)現(xiàn)新生態(tài)鐵是無定形的納米級顆粒,具有優(yōu)異的吸附能力,吸附As（V）后,可形成了穩(wěn)定的復(fù)合物。通過XPS譜圖,發(fā)現(xiàn)吸附污染物后的吸附材料表面上的As物種價態(tài)主要為+5價,Fe物種價態(tài)主要為+3價,體系中新生態(tài)吸附材料中的Fe組分在As（V）吸附過程中起到關(guān)鍵的作用,... 

【文章來源】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)黑龍江省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數(shù)】：67 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

技術(shù)路線圖

哈爾濱工業(yè)大學(xué)工學(xué)碩士學(xué)位論文-23-第3章Fe(Ⅲ)-S(Ⅳ)體系對ASA的氧化吸附引言本章中，主要以對氨基苯砷酸(ASA)為主要目標(biāo)物研究Fe(Ⅲ)-S(Ⅳ)體系對有機砷的氧化吸附作用。在本實驗中，對體系的底物的初、起始pH、Fe(III)與S(Ⅳ)的投配比等進行了測定及優(yōu)選（,探討氧氣的影響,除此以外還通過序批實驗即多次添加亞硫酸鈉的方式來提高ASA的氧化率，氧化高濃度ASA，為Fe(Ⅲ)-S(Ⅳ)體系在實際工業(yè)中的應(yīng)用提供借鑒。3.1效果對比實驗3.1.1不同體系下ASA的氧化率對比對不同體系(Fe(III)-ASA、S(IV)+ASA、Fe(III)-S(IV)+ASA以及Fe(III)-PMS+ASA體系)在起始pH為4.0時，ASA的氧化降解進行對比。數(shù)據(jù)如圖3-1所示，當(dāng)單獨Fe(III)或者單獨亞硫酸鈉與底物ASA反應(yīng)時，ASA沒有任何降解。當(dāng)Fe(III)和S(IV)在體系中同時存在時，ASA才可被明顯降解，反應(yīng)20min后，實現(xiàn)63%的氧化率，60min后，氧化率穩(wěn)定在70%。圖3-1不同體系對ASA的氧化情況(pH=4，[ASA]0=10μM,[Fe(III)]0=0.1mM,[S(IV)]0=1mM[PMS]0=1mM)該現(xiàn)象說明實驗Fe(III)和S(IV)的同時作用，使得氧化反應(yīng)順利進行，由此ASA被氧化；單獨的Fe(III)+ASA在溶液初始pH為4.0時對ASA濃度無任何影響，檢測時將體系PH值降低至3以下，排除吸附作用對降低ASA的影響的可能性。作為的SR-AOPs技術(shù)中常見的氧化劑，過一硫酸鹽(PMS)也是被廣泛研究，與過渡金屬可以進行反應(yīng)，產(chǎn)生硫酸根自由基來降解污染物。在對照實驗中，將

哈爾濱工業(yè)大學(xué)工學(xué)碩士學(xué)位論文-24-Fe(III)分別作為過一硫酸鹽和S(IV)的活化劑進行對比，并對二者在氧化底物時進行區(qū)分。如圖所示，其他實驗條件相同，將0.1mM的Fe(III)加入溶液中，再分別添加相同當(dāng)量的PMS和S(IV)時，其結(jié)果顯示，添加S(IV)時ASA的降解效果顯著優(yōu)于添加PMS時的降解效果，60min后，F(xiàn)e(III)-S(IV)體系可使ASA的氧化程度達到70%，F(xiàn)e(III)-PMS的體系只氧化56%的底物，這表明亞硫酸鈉在代替PMS成為新型高級氧化技術(shù)時，表現(xiàn)出的高效性、經(jīng)濟性。3.2初始運行條件優(yōu)化3.2.1初始pH對Fe(III)-S(IV)體系降解能力的影響為確定Fe(III)-S(IV)體系的最適pH，S(IV)初始濃度固定為1.0mM，F(xiàn)e(III)濃度固定為0.1mM，底物ASA初始濃度為750μg/L，在溶液的起始pH為3.0-7.0時進行反應(yīng)，觀察ASA的濃度變化。圖3-2初始pH對ASA的氧化影響[ASA]0=10μM，[Fe(III)]0=0.1mM，[S(IV)]0=1mM結(jié)果如圖3-2所示，ASA的氧化程度在很大程度上受到反應(yīng)的初始pH的影響，當(dāng)pH不同時，ASA的降解率隨著pH而改變，在pH=4.0的ASA降解率高于溶液pH為3.0或5.0-7.0。溶液pH=3.0時，底物ASA的降解率約為65%，溶液的pH由4.0升至7.0時，隨著pH的上升ASA的降解率逐漸降低，當(dāng)反應(yīng)pH=4.0時，ASA的降解率達70%，而當(dāng)初始pH=7.0時，反應(yīng)80min后，ASA的量幾乎

【參考文獻】：
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