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紫外/過(guò)硫酸鹽高級(jí)氧化降解典型有機(jī)微污染物效能及作用機(jī)制

發(fā)布時(shí)間:2021-04-29 23:34
  飲用水中的有機(jī)微污染物化學(xué)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,難以被常規(guī)飲用水處理工藝有效去除,嚴(yán)重影響水環(huán)境質(zhì)量和飲用水安全;诹蛩岣杂苫⊿O4-·)的高級(jí)氧化技術(shù)對(duì)大部分污染物有很好的去除效果,紫外催化過(guò)硫酸鹽(UV/PDS)可以有效的產(chǎn)生SO4-·,在飲用水處理領(lǐng)域有良好的應(yīng)用前景,但是目前對(duì)于其氧化污染物的內(nèi)在機(jī)制研究還不充分。本研究圍繞水體背景成分對(duì)UV/PDS氧化工藝降解莠去津(ATZ)、三氯生(TCS)和2,4,6-三氯苯甲醚(TCA)這三種典型污染物效能影響展開(kāi)一系列研究,利用動(dòng)力學(xué)模型研究該氧化體系中各活性成分對(duì)污染物降解貢獻(xiàn),對(duì)比考察UV/PDS和傳統(tǒng)紫外催化過(guò)氧化氫工藝(UV/H2O2)去除污染物效能及其降解污染物路徑的異同,最后研究ATZ的主要氧化產(chǎn)物產(chǎn)率受水體背景成分影響規(guī)律,探究高級(jí)氧化體系中二級(jí)自由基如有機(jī)自由基、碳酸根自由基(CO3-·)和活性氯自由基的性質(zhì)。UV/PDS高級(jí)氧化體系可以有效降解ATZ、TCA和TCS,其降解這三種污染物效能隨PDS投加量增加而增強(qiáng),而增加污染物和天然有機(jī)物(NOM)濃度會(huì)降低UV/PDS降解這幾種污染物的效能。碳酸根/重碳酸根(CO32-/... 

【文章來(lái)源】:哈爾濱工業(yè)大學(xué)黑龍江省 211工程院校 985工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】:147 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 課題研究背景
    1.2 有機(jī)微污染物種類(lèi)、性質(zhì)和危害
    1.3 有機(jī)微污染物處理工藝現(xiàn)狀
        1.3.1 生物處理技術(shù)
        1.3.2 膜處理技術(shù)
        1.3.3 吸附技術(shù)
        1.3.4 氧化技術(shù)
        1.3.5 基于HO·高級(jí)氧化技術(shù)
    1.4 催化過(guò)硫酸鹽技術(shù)
        1.4.1 熱活化過(guò)硫酸鹽技術(shù)
        1.4.2 堿活化過(guò)硫酸鹽技術(shù)
        1.4.3 微波活化過(guò)硫酸鹽技術(shù)
        1.4.4 過(guò)渡金屬活化過(guò)硫酸鹽技術(shù)
        1.4.5 紫外活化過(guò)硫酸鹽技術(shù)
    1.5 紫外催化過(guò)硫酸鹽應(yīng)用前景及待研究問(wèn)題
        1.5.1 應(yīng)用前景
        1.5.2 待研究問(wèn)題
    1.6 研究目的和意義
    1.7 技術(shù)路線
第2章 實(shí)驗(yàn)材料與方法
    2.1 目標(biāo)物選擇
    2.2 試劑和裝置
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及溶液配置
        2.2.2 實(shí)驗(yàn)裝置
    2.3 實(shí)驗(yàn)與檢測(cè)方法
        2.3.1 H_2O_2和PDS濃度的測(cè)定
        2.3.2 有機(jī)微污染物濃度測(cè)定
        2.3.3 氯離子測(cè)定
        2.3.4 輻射光強(qiáng)測(cè)定
        2.3.5 LC-MS/MS對(duì)產(chǎn)物檢測(cè)方法
        2.3.6 LC-ESI-TripleTOF-MS對(duì)產(chǎn)物檢測(cè)方法
        2.3.7 碳酸根、重碳酸根濃度的測(cè)定
        2.3.8 磷酸根濃度的測(cè)定
第3章 UV/PDS降解有機(jī)微污染物效能研究
    3.1 引言
    3.2 SO_4~-·和HO·與目標(biāo)污染物反應(yīng)速率常數(shù)
    3.3 工藝參數(shù)對(duì)目標(biāo)污染物降解效率的影響
        3.3.1 氧化劑投加量的影響
        3.3.2 目標(biāo)物初始濃度的影響
        3.3.3 溶液pH的影響
        3.3.4 反應(yīng)溫度的影響
    3.4 水體背景成分對(duì)目標(biāo)污染物降解效率的影響
        3.4.1 NOM的影響
        3.4.2 CO_3~(2-)/HCO_3~-的影響
        3.4.3 Cl~-的影響
    3.5 本章小結(jié)
第4章 UV/PDS降解有機(jī)微污染物動(dòng)力學(xué)模擬
    4.1 引言
    4.2 動(dòng)力學(xué)模型的建立
        4.2.1 化學(xué)反應(yīng)方程
        4.2.2 自由基穩(wěn)態(tài)濃度計(jì)算模型
        4.2.3 模型利用
    4.3 模擬結(jié)果
        4.3.1 模型研究氧化劑投加量影響
        4.3.2 模型研究目標(biāo)物濃度影響
        4.3.3 模型研究NOM濃度影響
        4.3.4 模型研究pH影響
        4.3.5 模型研究CO_3~(2-)/HCO_3~-濃度影響
        4.3.6 模型研究Cl~-濃度影響
    4.4 本章小結(jié)
第5章 UV/PDS與UV/H_2O_2降解有機(jī)微污染物效能及產(chǎn)物對(duì)比研究
    5.1 引言
    5.2 有機(jī)物去除效率的對(duì)比
        5.2.1 氧化劑投加量影響
        5.2.2 目標(biāo)物初始濃度影響
        5.2.3 NOM濃度影響
        5.2.4 pH影響
        5.2.5 CO_3~(2-)/HCO_3~-濃度影響
        5.2.6 Cl~-濃度影響
    5.3 ATZ氧化產(chǎn)物及氧化路徑分析
        5.3.1 ATZ降解色譜圖
        5.3.2 ATZ氧化產(chǎn)物分析
        5.3.3 推測(cè)ATZ氧化路徑
    5.4 TCA氧化產(chǎn)物及氧化路徑分析
        5.4.1 TCA降解色譜圖
        5.4.2 TCA氧化產(chǎn)物分析
        5.4.3 推測(cè)TCA氧化路徑
    5.5 TCS氧化產(chǎn)物及氧化路徑分析
        5.5.1 TCS降解色譜圖
        5.5.2 TCS氧化產(chǎn)物分析
        5.5.3 推測(cè)TCS氧化路徑
    5.6 本章小結(jié)
第6章 二級(jí)自由基對(duì)莠去津初級(jí)產(chǎn)物生成影響研究
    6.1 引言
    6.2 SO_4~-·和HO·氧化ATZ生成DEA和DIA產(chǎn)率研究
    6.3 二級(jí)自由基對(duì)DEA和DIA生成影響研究
        6.3.1 碳酸根自由基影響
        6.3.2 有機(jī)自由基影響
        6.3.3 氯自由基影響
    6.4 溶液pH對(duì)DEA和DIA生成影響研究
    6.5 實(shí)際水體中DEA和DIA生成產(chǎn)率研究
    6.6 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文及其他成果
致謝
個(gè)人簡(jiǎn)歷


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
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博士論文
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[2]基于H2O2的高級(jí)氧化技術(shù)降解不同水基質(zhì)中痕量農(nóng)藥的研究[D]. 謝剛.蘭州大學(xué) 2015

碩士論文
[1]ClO2預(yù)氧化處理大慶某水廠微污染含藻水研究[D]. 滿朝軍.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2014
[2]飲用水中氯代苯甲醚嗅味物質(zhì)的生成機(jī)理研究[D]. 毛敏敏.浙江大學(xué) 2014
[3]微波輔助過(guò)二硫酸鹽對(duì)滲濾液中腐殖酸的降解研究[D]. 張文義.中國(guó)海洋大學(xué) 2011
[4]納濾膜去除水中內(nèi)分泌干擾物雙酚A的研究[D]. 胡錦英.沈陽(yáng)師范大學(xué) 2011
[5]氯取代基對(duì)有機(jī)自由基催化體系性能影響的研究[D]. 張娜.鄭州大學(xué) 2011
[6]典型PPCPs降解菌的篩選及其在曝氣生物濾池中的應(yīng)用[D]. 楊興.東華大學(xué) 2011



本文編號(hào):3168394

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