本文關(guān)鍵詞：強氫鍵堿性疏水復合萃取劑的構(gòu)建與應用

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【摘要】：水溶液中酸性化合物的萃取分離是水溶性化學品制備、環(huán)境治理等領(lǐng)域的重要過程,但長期受困于疏水萃取劑種類較少、氫鍵識別能力較弱、依賴酸-堿化學反應強化萃取等不足。本文利用離子液體結(jié)構(gòu)和性質(zhì)可設(shè)計、易形成兩相體系的特點,構(gòu)建了兼具良好疏水性與較強氫鍵識別能力的疏水性離子液體-分子溶劑新型復合萃取劑,以物理萃取方式實現(xiàn)了水溶性酸性化合物的高效分離。系統(tǒng)研究了Br-型疏水性離子液體-分子溶劑復合萃取劑對強親水性的酸性化合物L-抗壞血酸(AA)和抗壞血酸葡糖苷(AA-2G)的選擇性分離性能,通過調(diào)控分子溶劑/離子液體的種類和配比實現(xiàn)了AA和AA-2G的高效分離。以三己基十四烷基溴化擕([P66614]Br)-乙酸乙酯(xIL=10%)為萃取劑時,AA的分配系數(shù)高達1.362,是常規(guī)疏水性離子液體和乙酸乙酯的60～680倍,同時AA對AA-2G的選擇性大于60。此外還具有萃取容量大、互溶度低、可循環(huán)利用等優(yōu)點。通過5級逆流萃取,AA-2G的純度可由50%提高到96.2%,且收率高于98%。利用量子化學計算、真實溶劑似導體屏蔽模型、溶劑化顯示法、溶解度測定、萃取實驗設(shè)計等多種方法系統(tǒng)研究了萃取機理。研究顯示,Br-型疏水性離子液體-分子溶劑復合萃取劑對AA的高效萃取屬于物理萃取過程,AA分子在與Br-的氫鍵作用的主導下以分子或離子對形式從水相轉(zhuǎn)移至萃取相。AA與[P66614]Br的氫鍵作用強度顯著大于AA與常規(guī)疏水溶劑乙酸乙酯、正丁醇及多種常規(guī)疏水離子液體的作用,因而具有更高的AA溶解度(比常規(guī)溶劑大1～3個數(shù)量級)和分配系數(shù),AA和AA-2G在萃取劑和水中的溶解度差異則是獲得高選擇性的原因。復合萃取劑中的離子液體很可能對AA分子有顯著的“優(yōu)先溶解”行為。進一步將Br-型疏水性離子液體-分子溶劑復合萃取劑應用于脫除水中弱酸性的酚類污染物。與純離子液體相比,[P66614]Br-乙酸乙酯復合萃取劑在顯著降低萃取劑粘度的同時獲得了很高的酚類分配系數(shù),當[P66614]Br含量為20 mol%時,苯酚分配系數(shù)為345,是純乙酸乙酯萃取時的5.3倍,是常規(guī)含氟疏水離子液體的9～60倍；比純[P66614]Br萃取的分配系數(shù)僅下降25%,粘度卻降低99%以上。
【關(guān)鍵詞】：水溶液 萃取 離子液體 抗壞血酸葡糖苷 酚類 氫鍵
【學位授予單位】：浙江大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TQ028.32
【目錄】：

• 致謝5-6
• 摘要6-7
• Abstract7-13
• 第一章 引言與文獻綜述13-32
• 1.1 引言13
• 1.2 疏水性萃取劑的研究進展13-23
• 1.2.1 疏水性分子溶劑14-16
• 1.2.1.1 烷烴類14
• 1.2.1.2 鹵代烷類14-15
• 1.2.1.3 醇類15
• 1.2.1.4 酯類15
• 1.2.1.5 其它疏水性有機萃取溶劑15-16
• 1.2.2 疏水性離子液體的研究進展16-23
• 1.2.2.1 疏水性離子液體在水中的溶解度18
• 1.2.2.2 水在疏水性離子液體中的溶解度18-19
• 1.2.2.3 疏水性離子液體的密度19-20
• 1.2.2.4 疏水性離子液體的粘度20-21
• 1.2.2.5 疏水性離子液體及常見溶劑的氫鍵堿性與極性21-23
• 1.3 離子液體-水兩相體系在萃取中的應用23-27
• 1.3.1 水中金屬離子的萃取23-25
• 1.3.1.1 堿金屬與堿土金屬的萃取分離23-24
• 1.3.1.2 過渡金屬離子與重金屬離子的萃取分離24
• 1.3.1.3 稀土金屬離子的萃取分離24-25
• 1.3.2 生物活性物質(zhì)的萃取分離25-26
• 1.3.3 水中有機污染物的脫除26-27
• 1.3.3.1 染料的脫除26-27
• 1.3.3.2 廢水脫酚27
• 1.4 維生素C葡糖苷的生產(chǎn)工藝27-30
• 1.4.1 AA-2G的發(fā)酵工藝28-29
• 1.4.2 AA-2G的純化方法29-30
• 1.5 本文研究思路30-32
• 第二章 離子液體-分子溶劑復合萃取劑選擇性分離L-抗壞血酸和抗壞血酸葡糖苷32-53
• 2.1 前言32
• 2.2 實驗部分32-36
• 2.2.1 實驗試劑32-33
• 2.2.2 實驗儀器33
• 2.2.3 實驗方法33-36
• 2.2.3.1 單級萃取實驗33-34
• 2.2.3.2 相平衡實驗34
• 2.2.3.3 離子液體和乙酸乙酯的HPLC分析條件34
• 2.2.3.4 多級萃取實驗34-35
• 2.2.3.5 AA和AA-2G的色譜分析條件35
• 2.2.3.6 離子液體的回收與重復利用35-36
• 2.3 結(jié)果與討論36-52
• 2.3.1 疏水性有機溶劑-水兩相體系用于AA和AA-2G的萃取分離36-37
• 2.3.2 無機鹽對AA和AA-2G分配行為的影響37-38
• 2.3.3 常規(guī)疏水性離子液體萃取分離AA和AA-2G38-39
• 2.3.4 Br~-型離子液體-分子溶劑-水兩相體系用于AA和AA-2G的萃取分離39-52
• 2.3.4.1 Br~-型疏水離子液體-分子溶劑復合萃取劑的構(gòu)建及萃取性能39-42
• 2.3.4.2 離子液體濃度的影響42-46
• 2.3.4.3 原料液中AA和AA-2G濃度的影響46-47
• 2.3.4.4 多級逆流萃取47-50
• 2.3.4.5 離子液體的回收與重復利用50-52
• 2.4 本章小結(jié)52-53
• 第三章 離子液體-分子溶劑復合萃取劑分離L-抗壞血酸和抗壞血酸葡糖苷機理研究53-73
• 3.1 前言53-54
• 3.2 實驗部分54-55
• 3.2.1 實驗試劑54
• 3.2.2 實驗儀器54
• 3.2.3 實驗方法54-55
• 3.2.3.1 溶解度測定方法54-55
• 3.2.3.2 溶劑化顯色法測定氫鍵堿性與偶極/可極化率55
• 3.2.3.3 萃取平衡實驗方法55
• 3.3 計算方法55-59
• 3.3.1 Gaussian計算方法55-56
• 3.3.2 COSMO-RS計算方法56-59
• 3.3.2.1 COSMO-RS模型的理論基礎(chǔ)56-59
• 3.3.2.2 COSMO-RS計算流程59
• 3.4 結(jié)果與討論59-71
• 3.4.1 AA和AA-2G在萃取劑中的溶解度59-60
• 3.4.2 密度泛函計算60-61
• 3.4.3 COSMO-RS計算61-64
• 3.4.3.1 AA、AA-2G和離子液體的分子表面特性62-63
• 3.4.3.2 AA與離子液體的相互作用63-64
• 3.4.4 復合萃取劑的溶劑化顯色參數(shù)64-68
• 3.4.4.1 偶極性/可極化性64-66
• 3.4.4.2 氫鍵堿性66-68
• 3.4.5 面向萃取機理分析的萃取平衡實驗68-71
• 3.5 本章小結(jié)71-73
• 第四章 離子液體-分子溶劑復合萃取劑脫除水中酚類化合物73-86
• 4.1 前言73
• 4.2 實驗部分73-75
• 4.2.1 實驗試劑73-74
• 4.2.2 實驗方法74
• 4.2.2.1 萃取實驗74
• 4.2.2.2 色譜分析條件74
• 4.2.3 COSMO-RS計算方法74-75
• 4.3 結(jié)果與討論75-84
• 4.3.1 Br~-型疏水性離子液體與常規(guī)疏水性離子液體的萃取脫酚性能比較75-76
• 4.3.2 [P_(66614)]Br-乙酸乙酯復合萃取劑萃取性能76-80
• 4.3.2.1 [P_(66614)]Br-乙酸乙酯復合萃取劑的粘度76-77
• 4.3.2.2 離子液體濃度的影響77-78
• 4.3.2.3 萃取時間的影響78-79
• 4.3.2.4 苯酚濃度的影響79-80
• 4.3.2.5 其他酚類化合物的萃取分離80
• 4.3.3 離子液體與酚類化合物的相互作用研究80-84
• 4.3.3.1 酚類化合物的分子結(jié)構(gòu)特性81-82
• 4.3.3.2 酚類化合物與離子液體的相互作用82-84
• 4.4 本章小結(jié)84-86
• 第五章 結(jié)論86-88
• 參考文獻88-95
• 作者簡介及在校期間所取得的科研成果95

【參考文獻】

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本文編號：967569