H₂/CO₂分離是整體煤氣化聯(lián)合循環(huán)（IGCC）系統(tǒng)燃燒前CO₂捕集的關鍵工藝環(huán)節(jié)。本文旨在針對中溫（250-400oC）變壓吸附H₂/CO₂分離,研究化學吸附劑活性組分開發(fā)、非晶吸附劑粉體成型、中溫變壓吸附系統(tǒng)反應器模型開發(fā)、H₂/CO₂中試系統(tǒng)連續(xù)穩(wěn)定運行等四方面關鍵問題,以實現(xiàn)低能耗、低成本的H₂與CO₂分離。本文基于鎂鋁水滑石固體前驅(qū)體,通過提升操作溫度抑制物理吸附過程,通過表面修飾提高化學吸附劑氣體選擇性,降低水蒸氣競爭吸附影響,開發(fā)了鉀修飾鎂鋁水滑石。通過常壓、高壓下熱重分析,傅里葉紅外光譜與程序升溫脫附表征手段,闡明CO₂在吸附劑表面的化學吸附機理及吸附劑添加鉀離子促進CO₂吸附的作用機制,揭示了中溫下水滑石吸附劑對CO₂的表面化學吸附具有吸附熱低（約2.5-60.4 kJ/mol）、中溫下恒溫變分壓可實現(xiàn)解吸、對...

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【學位級別】：博士

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摘要
Abstract
主要符號對照表
第1章 引言
    1.1 課題研究背景及意義
        1.1.1 能源化工過程中H₂/CO₂分離應用
        1.1.2 H₂/CO₂分離技術簡介
    1.2 中溫固體吸附劑H₂/CO₂分離技術
        1.2.1 中溫固體吸附劑
        1.2.2 變換氣條件下適用的中溫附體吸附劑
        1.2.3 變壓吸附氣體分離
        1.2.4 以水滑石為吸附劑的中溫變壓吸附技術
    1.3 中溫干法水滑石吸附劑的研究綜述與分析
        1.3.1 水滑石吸附劑中溫弱化學成鍵機理研究
        1.3.2 水滑石吸附劑開發(fā)
        1.3.3 水滑石吸附劑反應機理及吸附熱力學、動力學研究
        1.3.4 水滑石吸附劑變壓吸附工藝及實驗裝置試驗的研究
        1.3.5 存在的主要問題
    1.4 論文研究思路與主要內(nèi)容
        1.4.1 論文的研究思路
        1.4.2 論文研究內(nèi)容與章節(jié)分布
第2章 水滑石吸附劑吸附機理及吸附劑開發(fā)
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 實驗材料及試劑簡介
        2.2.2 鉀修飾水滑石制備
        2.2.3 表征手段及實驗儀器
    2.3 水滑石吸附劑制備參數(shù)及吸附特性
        2.3.1 煅燒溫度對吸附量的影響
        2.3.2 碳酸鉀修飾量對吸附量的影響
        2.3.3 吸附解吸溫度對吸附量的影響
    2.4 鉀修飾水滑石中溫化學吸附CO₂機理
        2.4.1 多循環(huán)吸附解吸特性
        2.4.2 在線FTIR成鍵研究
        2.4.3 吸附劑與CO₂成鍵的強弱表征
        2.4.4 吸附熱力學及等溫吸附線
    2.5 鉀修飾長碳鏈柱撐的鎂鋁水滑石吸附劑
        2.5.1 長碳鏈柱撐水滑石制備
        2.5.2 長碳鏈柱撐水滑石微觀尺度的堿密度調(diào)控
    2.6 鉀修飾長碳鏈柱撐水滑石中溫化學吸附CO₂機理
        2.6.1 多循環(huán)吸附解吸特性
        2.6.2 在線FTIR成鍵研究
        2.6.3 吸附劑與CO₂成鍵的強弱表征
        2.6.4 吸附熱力學及等溫吸附線
        2.6.5 吸附劑的比表面積與粒徑分析
    2.7 鉀離子通道傳導機理
    2.8 小結
第3章 水滑石基吸附劑成型工藝研究
    3.1 引言
    3.2 原位凝膠法成型工藝對吸附劑吸附量及強度的影響規(guī)律
        3.2.1 鹽與鋁溶膠的原位作用過程
        3.2.2 不同陰陽離子電解質(zhì)對聚沉鋁溶膠的影響
    3.3 碳酸鉀修飾的擬薄水鋁石CO₂吸附劑
        3.3.1 碳酸鉀添加量對CO₂吸附量的影響
        3.3.2 多循環(huán)變分壓操作對CO₂吸附量的影響
        3.3.3 水蒸氣對CO₂吸附量的影響
        3.3.4 等溫吸附線及吸附熱計算
        3.3.5 鉀修飾擬薄水鋁石的物理表征
    3.4 采用原位凝膠法的水滑石吸附劑成型工藝設計
        3.4.1 碳酸鉀修飾水滑石擠條成型過程中原位生成鉀修飾擬薄水鋁石
    3.5 水滑石原粉成型的研究
        3.5.1 不同粘土對吸附劑強度的影響
        3.5.2 原粉是否煅燒對吸附劑強度的影響
        3.5.3 水滑石基吸附劑中煅燒溫度優(yōu)化過程中的取舍規(guī)律
    3.6 水滑石吸附劑循環(huán)性能(吸附量、強度)的研究
        3.6.1 水滑石吸附劑變分壓循環(huán)測試
        3.6.2 三類工況對水滑石吸附劑強度的影響規(guī)律及測試
    3.7 小結
第4章 中溫變壓吸附系統(tǒng)反應器模型開發(fā)、驗證與優(yōu)化
    4.1 引言
    4.2 單塔固定床高壓H₂/CO₂吸附分離特性研究
        4.2.1 固定床微型反應器測試系統(tǒng)簡介
        4.2.2 固定床突破試驗
    4.3 雙固定床高壓H₂/CO₂吸附分離特性研究
        4.3.1 熱態(tài)可加壓雙固定床反應器實驗臺架簡介
        4.3.2 熱態(tài)可加壓雙固定床反應器實驗臺架測試方法
        4.3.3 熱態(tài)、高壓硫碳共脫吸附分離特性測試結果與討論
    4.4 非平衡動力學模型搭建及驗證
        4.4.1 基于活化能與吸附量關系的吸附動力學
        4.4.2 非平衡動力學模型搭建
        4.4.3 非平衡動力學模型驗證
    4.5 準二維吸附塔模塊開發(fā)
        4.5.1 控制方程與邊界條件
        4.5.2 準二維模塊的高壓固定床實驗驗證
        4.5.3 基于準二維吸附塔模塊的單塔變壓吸附工序設計與優(yōu)化
    4.6 基于 421 工藝的中溫變壓吸附系統(tǒng)反應器模型研究與優(yōu)化
        4.6.1 變壓吸附系統(tǒng)反應器模型搭建及假設
        4.6.2 吸附時間對H₂回收率及CO₂脫除效率的影響
        4.6.3 沖洗時間對H₂回收率及CO₂脫除效率的影響
        4.6.4 吸附劑性能提升對H₂回收率及CO₂脫除效率的影響
    4.7 小結
第5章 中溫干法H₂/CO₂分離中試試驗
    5.1 引言
    5.2 中試試驗系統(tǒng)
        5.2.1 配氣系統(tǒng)
        5.2.2 四塔中溫變壓吸附裝置
        5.2.3 氣體采集分析系統(tǒng)
    5.3 中試系統(tǒng)測試方案
        5.3.1 配氣系統(tǒng)調(diào)試方案
        5.3.2 四塔中溫變壓吸附裝置測試方案
        5.3.3 氣體采集分析系統(tǒng)測試方案
    5.4 變工況試驗結果與討論
        5.4.1 溫度對H₂回收率及CO₂脫除效率的影響
        5.4.2 周期對H₂回收率及CO₂脫除效率的影響
        5.4.3 原料氣流量對H₂回收率及CO₂脫除效率的影響
        5.4.4 水蒸氣對H₂回收率及CO₂脫除效率的影響
    5.5 微量H₂S對中試系統(tǒng)連續(xù)運行H₂/CO₂分離的影響
    5.6 中試系統(tǒng)H₂/CO₂分離運行穩(wěn)定性研究
    5.7 小結
第6章 總結與展望
    6.1 全文總結
    6.2 主要特色及創(chuàng)新點
    6.3 工作展望
參考文獻
致謝
個人簡歷、在學期間發(fā)表的學術論文與研究成果



本文編號：4035647