發(fā)布時(shí)間：2022-01-01 01:08

　　甲烷是一種具有廣闊前景的能源。目前,將甲烷轉(zhuǎn)化為液體化學(xué)品,以及以甲烷作為背景氣體的非平衡等離子體射流正逐漸成為研究熱點(diǎn)。本文首先通過(guò)零維全局模型研究了大氣壓室溫下甲烷部分氧化為氧化物和合成氣時(shí),甲烷摩爾分?jǐn)?shù)對(duì)等離子體動(dòng)力學(xué)特性的影響。發(fā)現(xiàn)隨著功率密度脈沖的周期性變化,電子密度和電子溫度也呈現(xiàn)周期性變化。討論了自由基,離子和穩(wěn)態(tài)分子的數(shù)密度與仿真時(shí)間和CH4/O2摩爾比的關(guān)系。計(jì)算了原料氣體的轉(zhuǎn)化率,重要產(chǎn)物的選擇性和收率以及生產(chǎn)甲醇和甲醛的最佳甲烷含量。此外,通過(guò)分析主導(dǎo)反應(yīng)路徑,發(fā)現(xiàn)CH3自由基是生成含氧化合物的關(guān)鍵中間體。隨后,在第三章中,使用二維流體模型研究射流的推進(jìn)機(jī)理以及甲烷流速對(duì)流注的影響。發(fā)現(xiàn)在主雪崩以及次級(jí)雪崩的產(chǎn)生過(guò)程中流注向前推進(jìn)。當(dāng)甲烷流速為2.5 m/s時(shí),隨著流注的前進(jìn),其頭部結(jié)構(gòu)從空心“圓環(huán)”形逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)閷?shí)心“圓盤(pán)”形,而在20m/s時(shí),流注頭部始終保持空心“圓環(huán)”形。隨著甲烷流速的增加,氣體混合層中的空氣含量有所降低。流注中的活性自由基和含有N原子或O原子的離子的產(chǎn)量減少,這使得流注頭部的空間電荷密度變小,從而導(dǎo)致該處的局部電場(chǎng)減小。因此,流注傳播速度隨... 

【文章來(lái)源】：南昌大學(xué)江西省 211工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】：61 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖１．３幾種典型的流注電極配置??１．２．２放電機(jī)理??

?第１章引言???的漂移方向是從陰極到陽(yáng)極，流注的傳播方向是從陽(yáng)極到陰極。當(dāng)電壓增加到某??個(gè)閾值后，陽(yáng)極附近會(huì)形成主雪崩，在主雪崩前面會(huì)有高能光子產(chǎn)生，隨后，光??子誘發(fā)了光電子的產(chǎn)生，增加了正空間電荷的密度，從而使流注頭部前面的電場(chǎng)??得到增強(qiáng)，激發(fā)了二次雪崩。此過(guò)程循環(huán)往復(fù)，推動(dòng)流注前進(jìn)，如圖１．４所示。??當(dāng)流注傳播到相對(duì)電極后，電介質(zhì)板的存在使導(dǎo)電通道無(wú)法形成，流注繼續(xù)以電??離波的形式沿著電介質(zhì)板的表面?zhèn)鞑�。在均勻混合的氣體中，流注的傳播路徑較??為隨機(jī)，往往出現(xiàn)分支結(jié)構(gòu)。由于本研究中甲烷通過(guò)電介質(zhì)管流入充滿空氣的空??間，氣體并未均勻混合，因此，流注的結(jié)構(gòu)與均勻混合氣體中產(chǎn)生的流注略有不??同，其總是沿著射流軸線傳播，并且流注主體始終在甲烷含量大于９９．９％的甲烷??核中。在第三章中，詳細(xì)的展示了流注的傳播過(guò)程，并對(duì)其進(jìn)行了細(xì)致地分析。??Ａ?ｒｒ＋??ｔ，?；＋丈?＋?一??棒??ｈｒ??Ｃ????圖１．４正流注傳播機(jī)理??１．３本文研究重點(diǎn)??隨著生物醫(yī)學(xué)和材料科學(xué)等領(lǐng)域的不斷發(fā)展以及對(duì)低溫等離子體研宄的不??斷深入，大氣壓等離子體射流受到的關(guān)注日益增加。本文從低溫等離子體化學(xué)和??流注推進(jìn)機(jī)理兩方面大氣壓非熱平衡ＤＢＤ等離子體的放電過(guò)程進(jìn)行了仿真分析。??我們按仿真模型的維度將具體的研究劃分為兩章內(nèi)容。第二章建立的零維模型??包括了?８２種物質(zhì)和８８５個(gè)化學(xué)反應(yīng)，其主要研究物質(zhì)的轉(zhuǎn)化關(guān)系，即ＤＢＤ化??學(xué)過(guò)程。我們主要關(guān)注進(jìn)料氣體，即甲烷和氧氣的轉(zhuǎn)化率以及甲醇、甲醛和合成??氣的選擇性與收率。同時(shí)，為了進(jìn)一步探究甲烷－氧氣低溫等離子體放電中的反??應(yīng)機(jī)理，還對(duì)甲醇、甲醛和甲

?Ｃ２Ｈ：，?Ｃ２Ｈ：，?Ｃ２Ｈ：，?Ｃ２Ｈ；，?Ｃ２Ｈ；??ｒａｄｉｃａｌｓ?Ｈ，?Ｏ，?ＯＨ，?ＨＯ２，?Ｃ，?ＣＨ，?ＣＨ２，?ＣＨｓ，?ＣＨＯ，?ＣＨ２ＯＨ，?ＣＨｓＯ，?ＣＨ３Ｏ２，?Ｃ２，?Ｃ２Ｈ，?Ｃ２Ｈ３，?Ｃ２Ｈ５，??Ｃ２ＨＯ，?ＣＨ２ＣＨＯ，?ＣＨ３ＣＯ，?Ｃ２Ｕ５Ｏ，?Ｃ２Ｈ５Ｏ２，?Ｃ３Ｈ５，?Ｃ３Ｈ７??ｅｘｃｉｔｅｄ?ｓｐｅｃｉｅｓ?Ｈ；，０＊，ＨｕＯ＊，Ｏ；，ＣＨ；，Ｃ２Ｈ；，Ｃ２Ｈ：，Ｃ２Ｈ：??２．３結(jié)果與討論??２．３．１功率沉積與電子特性??圖２．１展示了甲烷摩爾分?jǐn)?shù)為１０％，?３０％，５０％，?７０％和９０％的情況下，在??前五個(gè)周期內(nèi)，電子密度隨仿真時(shí)間的變化。為清楚起見(jiàn)，還繪制了施加的功率??密度脈沖（灰色梯形實(shí)線）�？梢钥闯觯娮用芏鹊淖兓憩F(xiàn)出明顯的周期性行??為。對(duì)于這前五個(gè)脈沖周期，ＣＨ４／０２摩爾比越大，產(chǎn)生的電子越多。這是因?yàn)??〇２的吸附反應(yīng)可以有效地捕獲電子。實(shí)際上，ＤｅＢｉｅ等人［２９］也發(fā)現(xiàn)，在ＣＨ４／０２??體系中，離子密度可以比電子密度高三個(gè)數(shù)量級(jí)，而在ＣＨ４／Ｃ０２體系中，電子密??度與正離子密度的數(shù)量級(jí)相同。??ｘｌＯ１５?ｘｌＯ６?，?＾??３０１?［??＂■，…丨－３０％?Ｉ??２５?－?二＝?／?…??——９０％??２．０－?ｋ?Ｉ?＇?〇－８???????，??／?＿／??Ｉ１－５＇?Ａ?＾??＃?／?；?／?＇?－??１．０－?？?０－４??：：：??０．０?０．２?０．４?０．６?０．８?Ｌ０??Ｔ?（Ｓ）?ｘｌＯ－６??圖２．１甲烷摩爾分?jǐn)?shù)為１０％，?３０％，５０％，?７

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]The kinetic studies of direct methane oxidation to methanol in the plasma process[J]. INDARTO Antonius,CHOI Jae-Wook,LEE Hwaung,SONG Hyung Keun.  Chinese Science Bulletin. 2008(18)

博士論文
[1]大氣壓冷等離子體射流二維流體模擬研究[D]. 晏雯.大連理工大學(xué) 2016

碩士論文
[1]針—環(huán)電極作用下大氣壓冷等離子體射流二維數(shù)值模擬研究[D]. 連國(guó)慶.大連理工大學(xué) 2016
[2]甲烷和水蒸汽介質(zhì)阻擋放電轉(zhuǎn)化研究[D]. 劉永衛(wèi).天津大學(xué) 2008



本文編號(hào)：3561352