【摘要】：細(xì)菌纖維素(Bacterial cellulose,BC)作為天然可再生高分子材料,具有獨特的物理化學(xué)性質(zhì),如三維納米纖維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)、高純度、楊氏模量、良好的生物相容性和生物降解性。在食品和醫(yī)學(xué)領(lǐng)域具有比植物纖維素更好的應(yīng)用價值和潛在優(yōu)勢。本研究以N-甲基咪唑(NMIM)為催化劑合成了低取代度醋酸細(xì)菌纖維素及以吸附-漆酶催化交聯(lián)法制備了具有抗氧化活性的細(xì)菌纖維素-阿魏酸功能復(fù)合膜。本研究主要有以下三部分內(nèi)容:1、本研究以氧化葡萄糖醋桿菌(Gluconacetobacter xylinus ATCC5382)為發(fā)酵菌株生產(chǎn)的細(xì)菌纖維素為原料,NMIM為催化劑,乙酸酐為乙酰劑,通過非均相體系制備醋酸細(xì)菌纖維素(BCA-HE)。在試驗條件范圍內(nèi),可獲得取代度在0.3-0.9之間的BCA-HE,在10 mL乙酸酐,0.3 mmol NMIM,70℃反應(yīng)5 h的條件下,獲得了取代度最大為0.95的BCA-HE.掃描電鏡分析顯示BCA-HE具有與BC類似的纖維結(jié)構(gòu);X射線衍射分析表明BCA-HE相較于BC,結(jié)晶度有大幅下降;傅里葉紅外光譜和~(13)C交叉極化魔角旋轉(zhuǎn)固態(tài)核磁共振光譜(~(13)C CP/MAS NMR)分析顯示BCA-HE纖維內(nèi)部的部分羥基被乙�；〈�;熱重分析結(jié)果顯示BCA-HE的熱穩(wěn)定性相對于BC有所下降;溶解性分析結(jié)果表明BCA-HE具有良好的水溶性,在二甲亞砜(DMSO)中具有一定的溶解性能。2、以細(xì)菌纖維素為原料,二甲基乙酰胺/氯化鋰(DMAc/LiCl)為溶劑,NMIM為催化劑,乙酸酐為乙酰劑,通過均相反應(yīng)體系制備醋酸細(xì)菌纖維素(BCA-HO)。在參數(shù)優(yōu)化試驗范圍內(nèi),可得到取代度在0.4-1.4之間的BCA-HO,在3 mL乙酸酐,0.4 mmol NMIM,40℃反應(yīng)1.5 h的條件下,獲得了取代度最大為1.5的BCA-HO.掃描電鏡分析顯示BCA-HO的纖維結(jié)構(gòu)在再生后發(fā)生的較大變化,與BC差異明顯;X射線衍射分析表明BCA-HO的結(jié)晶度及結(jié)晶結(jié)構(gòu)均發(fā)生很大變化;傅里葉紅外光譜和~(13)C CP/MAS NMR分析顯示BCA-HO的纖維的部分羥基被乙�；〈�,且相比于BCA-HE,BCA-HO具有很高的乙酰基含量;熱重分析結(jié)果顯示BCA-HO的熱穩(wěn)定性相對于BC有所下降;溶解性分析結(jié)果表明BCA-HO在水、DMSO以及丙酮中均具有一定的溶解性能。以NMIM作為催化劑制備醋酸纖維素,均相反應(yīng)較之于非均相反應(yīng)所需時間更短,過程更加溫和,所獲產(chǎn)物取代度更高。3、以細(xì)菌纖維素膜為原料吸附阿魏酸,進而通過漆酶的催化作用使阿魏酸在纖維素內(nèi)聚合,制備細(xì)菌纖維素-阿魏酸(BC-FA)復(fù)合膜�？寡趸治鼋Y(jié)果表明BC-FA復(fù)合膜有很好的抗氧化活性,對DPPH·和ABTS·~+的最大抑制率分別為67.25%和96.81%,脫附實驗表明漆酶催化的復(fù)合膜在不同時間和溫度下的脫附率比未經(jīng)漆酶催化的復(fù)合膜的脫附率分別降低了57%和60.3%。掃描電鏡分析結(jié)果顯示BC-FA復(fù)合膜保留了細(xì)菌纖維素的三維網(wǎng)狀纖維結(jié)構(gòu),但微纖維之間相互連接形成了直徑更大的纖維束,傅里葉紅外光譜分析阿魏酸成功結(jié)合于細(xì)菌纖維素,X射線衍射分析結(jié)果表明BC-FA與細(xì)菌纖維素有相似的結(jié)晶結(jié)構(gòu),BC-FA結(jié)晶度降低,熱重分析結(jié)果表明BC-FA相比細(xì)菌纖維素,其熱分解行為發(fā)生明顯變化。細(xì)菌纖維素與阿魏酸復(fù)合后,賦予了細(xì)菌纖維素較高的抗氧化活性,同時也改變了細(xì)菌纖維素的結(jié)晶度和熱穩(wěn)定性。
【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TB383.2
【圖文】：

是由 D-葡萄糖通過 β-1,4-糖苷鍵組成的線型納，Brown[7]首次發(fā)現(xiàn)了細(xì)菌纖維素，在釀造食醋的種白色凝膠狀薄膜，經(jīng)分析發(fā)現(xiàn)其具有纖維素結(jié)。多種細(xì)菌種類如惡臭假單胞菌（Pseudomonasia chrysanthemi），達旦提迪基氏菌（Dickeya dadoli），根癌農(nóng)桿菌（Agrobacterium tumefaciens），bacter sp. ），木霉嗜血桿菌（Komagataeibacter xy leguminosarum）和腸沙門氏菌（Salmonella enter的細(xì)胞外多糖。目前，對于產(chǎn)細(xì)菌纖維素的眾多有代表性[8-10]。素結(jié)構(gòu)特征

圖 1.2 細(xì)菌纖維素生物合成途徑Fig.1.2 Biosynthesis pathway of bacterial cellulose1.3.2 細(xì)菌纖維素的生產(chǎn)細(xì)菌纖維素的培養(yǎng)可分為靜態(tài)培養(yǎng)和動態(tài)培養(yǎng)，不同培養(yǎng)條件下生產(chǎn)的細(xì)菌纖維素形態(tài)不同[31]。在靜態(tài)培養(yǎng)條件下生產(chǎn)的細(xì)菌纖維素薄膜具有三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，動態(tài)條件下，搖床培養(yǎng)生產(chǎn)的細(xì)菌纖維素主要以小顆粒形式存在，攪拌培養(yǎng)生產(chǎn)的細(xì)菌纖維素以羽毛形狀存在[38]。S. Tanskul[38]等從成熟水果和蔬菜中分離出一種生產(chǎn)細(xì)菌纖維素的菌種Rhodococcus sp. MI 2，這種菌株在 Hestrin-Schramm (SH)培養(yǎng)基中靜態(tài)培養(yǎng)、搖床培養(yǎng)及攪拌培養(yǎng)條件下發(fā)酵 6 天的細(xì)菌纖維素產(chǎn)量依次為 3.91 g/L，2.20 g/L和 0.19 g/L，通過優(yōu)化培養(yǎng)條件，細(xì)菌纖維素的產(chǎn)量提升到了 7.4 g/L/14 天，是

低取代度醋酸細(xì)菌纖維素和細(xì)菌纖維素-阿魏酸抗氧化復(fù)合膜的制備研究除了具有纖維素的良好的生物相容性，生物可降解性，較大的比表面積等特點外，其還具有選擇性高、透水量大、加工簡單、易于與其它材料共混、具有可控的疏水性、在廣泛的有機溶劑中具有良好的溶解性等特點，并且可以通過溶劑蒸發(fā)和相轉(zhuǎn)化技術(shù)制備成膜[66-69]。基于眾多優(yōu)良性能及與區(qū)別于細(xì)菌纖維素的不同的特點，醋酸纖維素廣泛應(yīng)用于噴漆、涂料、紡織纖維、香煙濾嘴、膠片、人工腎臟和反滲透膜等方面[70,71]。1.4.3.1 醋酸纖維素的合成圖 1.3 是以乙酸酐作為乙酰劑的情況下，合成醋酸纖維素的過程。在有催化劑存在的條件下，乙酸酐與纖維素反應(yīng)，乙�；〈w維素鏈上及內(nèi)部的羥基，生成醋酸纖維素和乙酸。

【參考文獻】

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本文編號：2805581