【摘要】：隨著航天事業(yè)的發(fā)展,小型化放射性同位素溫差電池大有可為,但是目前同位素溫差電池普遍體積質(zhì)量較大。所以本研究采用電化學(xué)沉積方法制備碲化鉍基熱電薄膜材料,并利用這種材料制備了新型扇形結(jié)構(gòu)放射性同位素溫差電池,從材料和電池器件兩方面進(jìn)行了制備與性能優(yōu)化研究。主要研究?jī)?nèi)容概括如下:1)采用電化學(xué)沉積方法制備了n型Bi-Te基熱電薄膜材料。探究沉積電位和退火溫度對(duì)n型薄膜的微觀形態(tài)、結(jié)晶性能以及薄膜組成的影響,并對(duì)材料的熱電性能進(jìn)行深入分析。研究發(fā)現(xiàn)n型材料的最佳脈沖沉積電位是0 V,此時(shí)薄膜微觀形貌為針狀,薄膜組成為Bi_(1.92)Te_(3.08)。在該制備條件下Bi-Te薄膜的熱電性能最佳,塞貝克系數(shù)值為-92.166μV/K,電導(dǎo)率值為956.3S/cm,功率因子達(dá)到最大值812.34μW/m·K~2。n型材料的最佳退火溫度為300°C,功率因子達(dá)到最大值為1103.59μW/m·K~2,相對(duì)于未退火材料功率因子提升了35.85%。2)采用電化學(xué)沉積方法制備了p型Bi-Sb-Te基熱電薄膜材料。探究電解質(zhì)組成、沉積電位和退火溫度對(duì)p型薄膜的微觀形態(tài)、結(jié)晶性能以及薄膜組成的影響,并對(duì)材料的熱電性能進(jìn)行深入分析。研究發(fā)現(xiàn)p型材料的最佳電解質(zhì)Sb/Bi元素比例為6,最佳沉積電位為-0.12 V,此時(shí)薄膜微觀形貌為圓形,薄膜組成為Bi_(0.68)Sb_(1.24)Te_(3.08)。Bi-Sb-Te薄膜的塞貝克系數(shù)值為114.03μV/K,電導(dǎo)率值為105.49 S/cm,熱電功率因子達(dá)到最大值137.18μW/m·K~2。p型材料的最佳退火溫度為250°C,材料的功率因子為153.37μW/m·K~2,比未退火材料的功率因子值提升了11.8%。3)提出新型扇形結(jié)構(gòu)代替?zhèn)鹘y(tǒng)π型結(jié)構(gòu),利用電化學(xué)沉積碲化鉍基薄膜材料制備了新型扇形結(jié)構(gòu)的同位素溫差電池原型機(jī)。扇形結(jié)構(gòu)具有容納熱電腿數(shù)量多和體積小的優(yōu)勢(shì)。采用自主搭建電學(xué)性能測(cè)試系統(tǒng)測(cè)試扇形電池的輸出性能,還用COMSOL軟件對(duì)其尺寸和熱電模塊數(shù)量進(jìn)行了有限元模擬。實(shí)驗(yàn)制備的扇形器件體積為33.8×11 mm~2,加載1.5 W熱源時(shí)的溫差為57.8 K,輸出功率為247.55 nW,開路電壓為170.21 mV。扇形器件與機(jī)械切割熱電錠塊制備的器件相比輸出性能得到很大改善,電壓增加了60.71%,體積減少了12.45倍,溫差增加約2倍。理論設(shè)計(jì)后的器件輸出功率相比原型機(jī)提升近兩倍之多。這些結(jié)果為電化學(xué)沉積方法實(shí)現(xiàn)同位素溫差電池小型化提供了理論方法和實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。本研究基于電化學(xué)沉積方法制備了碲化鉍基熱電薄膜材料,并將其成功的應(yīng)用于新型扇形放射性同位素溫差電池的小型化,既實(shí)現(xiàn)了這種同位素溫差電池的小型化,也為其他微小型器件的能源供給問題提供了新的解決思路。
【圖文】：

圖 1.1 p-n 結(jié)原理示意圖的熱量 Q 與溫差以及材料性能有關(guān)，n 型和 p 型材料的熱導(dǎo)率熱電腿的截面積為 A，一般情況下，，本文默認(rèn) n 型熱電腿和 p致本文將會(huì)特別說明，如公式（1.9）所示： = ( + ) 時(shí)，由于單個(gè) p-n 結(jié)的輸出電壓很小，熱電換能單元往往需要示為熱電換能單元原理示意圖，放大圖為一對(duì) p-n 結(jié)，N 為 p-出電壓計(jì)算公式如下（1.10）： = ( ) 元的內(nèi)部電阻 r 與材料本身的電阻率以及單元幾何形狀均有關(guān)為 , ，換能單元內(nèi)部還存在接觸電阻 RC，為了提升器件的減小器件接觸電阻，公式如下（1.11）: = ( + ) +

圖 1.2 熱電換能單元原理示意圖元的熱導(dǎo)率為 KTEG，這個(gè)參數(shù)與電阻類似，都與器件的幾何形（1.12）所示： = ( + ) 電機(jī)應(yīng)用于實(shí)際時(shí)，往往需要連接一個(gè)外部負(fù)載電阻 RL，實(shí)際下： =( )2( + )2 能量轉(zhuǎn)換效率如公式（1.14）所示，其中 " 2為卡諾循環(huán)效 = √1 + 1 2√1 + + 1 2對(duì)熱電器件換能效率的影響隨溫度的變化規(guī)律如圖1.3所示[8]。轉(zhuǎn)
【學(xué)位授予單位】：南京航空航天大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TM913;TB383.2

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本文編號(hào)：2604555